多组分电解质溶液中CO2溶解度定量分析与地质封存条件下的地球化学反应机制研究

为解决CO2地质封存（CGS）中溶解度捕获与矿物-盐水-CO2相互作用的量化难题，研究人员开发了CO2SolTool工具，整合MATLAB与Phreeqc模拟技术，精准预测不同温度、压力及盐度条件下CO2溶解度、盐水pH值及矿物溶解行为。结果表明，H2S等杂质会降低CO2溶解度，而方解石等矿物可调节pH。该研究为优化封存安全性与效率提供了关键理论支撑。

　　

在全球气候变暖的严峻挑战下，CO₂地质封存（CGS）被视为减少人为碳排放的关键技术。然而，CO₂在地下盐水层中的溶解行为及其与矿物、盐水的复杂化学反应，直接影响封存的安全性和效率。传统实验方法耗时耗力，且难以覆盖多组分体系的动态变化。如何精准量化CO₂溶解度、预测pH变化及矿物溶解沉淀过程，成为亟待解决的科学难题。

为攻克这一难题，Lei Ding团队开发了创新性工具CO₂SolTool，通过耦合MATLAB与地球化学软件Phreeqc，构建了涵盖温度（25-200°C）、压力（最高500 bar）及盐度（1-5 M NaCl）的全参数预测模型。研究采用高压反应釜（Hastelloy C22材质）和安东帕密度计等设备，实测CO₂溶解度与盐水性质，并利用Pitzer模型处理高盐度体系的非理想行为。

CO₂-水体系

实验与模拟数据高度吻合（均方误差<0.002），证实CO₂溶解度随压力升高而增加，但超过100 bar后增速减缓。CO₂饱和水密度增加1.4%，可能引发密度驱动对流。pH值在高压下可降至3.0，温度升高则轻微缓解酸化。

NaCl盐水体系

盐度显著抑制CO₂溶解（5 M NaCl时溶解度降低10%），但高盐环境（TDS>300,000 ppm）可能引发盐析现象。Pitzer数据库在极端盐度下的预测精度优于Phreeqc默认模型。

多组分盐水模拟

针对Mt. Simon和Michigan Basin地层盐水，研究发现二价离子（Ca²⁺、Mg²⁺）通过竞争水合作用影响CO₂溶解。简化代理盐水（仅含NaCl/CaCl₂）的模拟结果与复杂配方一致，为实际封存场景提供简化方案。

气体杂质影响

H₂S溶解度是CO₂的1.5倍，其存在使pH进一步降低；而N₂和CH₄的溶解可忽略不计。杂质气体通过改变CO₂逸度（fugacity）间接影响溶解度。

矿物-盐水-CO₂反应

方解石（Calcite）溶解显著提升pH（0.5-1单位），而硬石膏（Anhydrite）和石膏（Gypsum）影响微弱。表面络合模型显示，潜在决定离子（PDI）如HCO₃^-可降低方解石表面电荷，Ca²⁺则增强正电性。

这项研究的意义在于：首次实现多组分体系中CO₂溶解与地球化学反应的协同预测，为封存场地选择、注入方案优化提供量化工具。CO₂SolTool的开放框架允许集成更多矿物数据库，未来可扩展至重金属迁移、地热开发等跨学科领域。论文发表于《Results in Engineering》，标志着工程热物理与环境科学的深度交叉创新。