非贵金属Nd-Ce-O萤石催化剂在乙烷氧化脱氢反应(ODHE)中的活性位点调控策略及性能研究

本文推荐一篇关于非贵金属Nd-Ce-O萤石催化剂在乙烷氧化脱氢(ODHE)反应中的创新研究。作者通过共沉淀(NC-CP)、柠檬酸溶胶-凝胶(NC-SG)和甘氨酸-硝酸盐燃烧(NC-GNC)三种方法合成具有无序缺陷萤石结构的Nd-Ce-O二元氧化物，系统研究了其催化性能与活性位点（如氧空位、双原子氧物种O2-/O22-）的调控关系。研究发现NC-GNC在600℃时C2H4产率高达26.8%，揭示了表面Nd富集对碱性和反应性能的关键影响，为设计高效ODHE催化剂提供了新思路。

　　

Highlight

本研究通过共沉淀(NC-CP)、柠檬酸溶胶-凝胶(NC-SG)和甘氨酸-硝酸盐燃烧(NC-GNC)三种方法合成了一系列具有无序缺陷萤石晶体结构的Nd-Ce-O二元氧化物，用于乙烷氧化脱氢(ODHE)反应。其中，NC-SG在450℃时C₂H₄产率达17.5%，而NC-GNC在600℃时产率提升至26.8%，其性能显著优于纯氧化物Nd₂O₃、CeO₂及其物理混合物。

活性位点揭秘

催化剂表面的氧空位和衍生的双原子氧物种(O₂^-和O₂^2-)主导低温反应性能；而高温下，晶格热膨胀产生的额外氧空位、双原子氧物种与表面晶格氧共同影响反应进程。表面Nd的富集程度直接调控催化剂碱性强度与碱位点数量——Nd富集度越高，碱性越强，碱位点越丰富。

体相与表面分析

通过SEM观察发现，NC-SG和NC-GNC呈现蓬松多孔泡沫状结构（图1a,d,h），而NC-CP为颗粒聚集形态。HRTEM显示清晰的晶格条纹，证实了萤石结构的形成。

结论

1. 1.

   Nd-Ce-O二元氧化物在ODHE反应中展现出优异潜力，其性能源于独特的晶体结构而非单一氧化物组分；

2. 2.

   氧空位与双原子氧物种的协同作用为设计高效ODHE催化剂提供了新方向。

（注：翻译保留了原文的学术严谨性，同时通过"活性位点揭秘"等措辞增强可读性，专业术语如ODHE、HRTEM等均以括号标注英文缩写，上下标格式严格遵循原文。）