Rh3掺杂GaSe单层膜对SF6分解产物的传感机制：基于第一性原理的高效气体捕获材料研究

本研究通过第一性原理计算（DFT）揭示了Rh3团簇掺杂GaSe单层膜对SF6分解产物（H2S/SO2/SOF2）的强化学吸附行为（Eads达-2.85 eV），其电子结构和光学特性的显著变化表明该材料在气体传感器（chemoresistive sensor）和SF6分解产物捕获领域具有重要应用潜力。

　　

Highlight

Rh₃-GaSe单层膜对H₂S、SO₂和SOF₂气体展现出强化学吸附行为，其吸附能分别高达-1.84 eV、-2.85 eV和-1.45 eV。气体吸附后，材料电子结构与光学吸收特性发生显著改变，使其在电导率和光响应方面表现卓越，但所有体系均存在恢复时间过长的特点。

Result and discussion

本征GaSe单层膜的Ga-Se键长为2.472 ?，Ga-Ga键长为2.454 ?（图1a）。Rh₃掺杂后，体系对称性降低但稳定性增强。通过变形电荷密度（DCD）分析发现，SO₂吸附时Rh原子与O原子间形成强电荷转移（QT=0.82 e），而态密度（DOS）显示费米能级附近新峰出现，证实了化学键的形成。

Conclusion

密度泛函理论（DFT）研究表明，Rh₃-GaSe单层膜对SO₂、H₂S和SO₂F₂的吸附性能显著优于本征GaSe（E_ads提升300%），可作为SF₆分解产物的高效捕获材料，但其缓慢的脱附动力学特性提示其在气体存储而非快速检测领域更具应用价值。