基于8-羟基喹啉通用钝化策略提升LiTFSI电解质工作电压的高压锂金属电池研究

（编辑推荐）本研究创新性地将腐蚀抑制剂8-羟基喹啉（8-HQ）引入LiTFSI基电解质（ED-HQ），通过构建10 nm厚无机富集CEI（阴极电解质界面）和Alq3/AlF3复合钝化层，同步解决高电压下铝集流体（AlCC）腐蚀（4.9V耐压）与阴极不稳定性难题，使Li||LiFePO4电池在4.5V截止电压下实现500次循环89.8%容量保持率。

　　

亮点

我们证明8-HQ添加剂通过调控溶剂化结构，对稳定阴极电解质界面（CEI）和抑制高电压下铝集流体（AlCC）腐蚀具有关键作用。

材料与方法

材料

所有化学品均为分析纯且直接使用。双(三氟甲基磺酰)亚胺锂（LiTFSI，>98%）和碳酸乙烯酯（EC）购自DoDoChem，碳酸二乙酯（DEC）和8-羟基喹啉（8-HQ）购自阿拉丁，锂片（直径15.6 mm，厚度250 μm）购自MTI公司。

电解质制备

所有电解质均在氩气手套箱中配制储存。

结果与讨论

LiTFSI在常规碳酸酯电解质（1M LiTFSI in EC:DEC，体积比1:1，简称ED）中因TFSI^?的强解离特性易形成溶剂分离离子对（SSIP）主导的溶剂化结构。添加剂8-HQ可显著改变锂离子溶剂化结构及电解质性质。

结论

本研究通过引入8-HQ在阴极和AlCC表面构建钝化层，提出了一种拓宽电池电压窗口的通用策略。8-HQ优先在阴极表面分解生成Li₃N，诱导形成均匀无机富集CEI；同时在AlCC表面形成含Alq₃螯合物层和AlF₃/LiF无机层的复合钝化膜，使AlCC耐压提升至4.9V，腐蚀电流密度降低90%。该策略为高压锂金属电池提供了兼具性能与稳定性的解决方案。