综述：光子材料中稀土离子的原子尺度建模

这篇综述系统总结了稀土离子（REIs）在光子材料中的原子尺度建模策略，重点介绍了量子化学（DFT+U、HSE06、GW、DMFT）与机器学习（ML）的协同应用。通过20余种REI-宿主体系案例（如Ce3+:YAG、Eu3+:Y2SiO5），揭示了如何精准预测4f-5d能隙（误差<0.2 eV）、斯塔克分裂及发光性能（如505 nm发射/640K下60%保持率），为新型上转换材料（Yb3+-Er3+:NaYF4）、激光器（Nd3+:YAG）等光电器件设计提供方法论指导。

　　

ABSTRACT

稀土离子（REIs），特别是三价镧系元素（Ln³⁺），因其尖锐的4f-4f跃迁、长寿命发光和基质不敏感性，成为光子技术的核心材料。然而，4f轨道局域化、强电子关联及多重态结构使得其理论建模极具挑战。最新研究通过量子化学与机器学习融合策略，在精度与效率间取得突破性平衡。

传统量子化学方法中，杂化泛函HSE06对Ce³⁺:YAG中4f-5d能隙的预测误差仅0.1-0.2 eV；多组态方法CASSCF/CASPT2可精确解析Eu³⁺:Y₂SiO₅的斯塔克分裂和跃迁强度。机器学习模型通过训练DFT数据集，实现了带隙预测（误差<0.2 eV），并逆向设计出发射波长505 nm、高温下发光保持率60%的Ce掺杂荧光粉。

应用场景方面，Yb³⁺-Er³⁺:NaYF₄体系的上转换效率通过DMFT计算优化；Nd³⁺:YAG激光晶体采用ML势函数加速分子动力学模拟；Pr³⁺:Y₂SiO₅量子存储器的超精细结构通过蒙特卡洛方法解析；而SrAl₂O₄:Eu³⁺,Dy³⁺应力传感器的热稳定性通过GW修正的准粒子能带计算提升。

Conflicts of Interest

作者声明无利益冲突。