氮掺杂多孔碳限域高分散钼基催化剂在二苯并噻吩加氢脱硫反应中的高效直接脱硫路径选择性研究

本文通过原位封装-热解法制备了氮掺杂多孔碳限域的高分散钼催化剂（xMo@NC），应用于二苯并噻吩（DBT）的加氢脱硫（HDS）反应。研究表明该催化剂具有优异的固有HDS活性和直接脱硫（DDS）路径选择性，通过电荷密度分析揭示了硫原子与钼物种间的电子转移机制，为高性能HDS催化剂设计提供了新思路。

　　

亮点

• 创新性制备氮掺杂多孔碳限域的高分散钼催化剂（xMo@NC）

• 相较于传统MoS₂/Al₂O₃催化剂展现显著DDS路径选择性优势

• 电荷分析揭示DBT硫原子与Mo活性位点的特异性电子转移机制

结论

本研究通过原位封装-热解策略成功构建了氮掺杂碳基质限域的钼催化剂体系。该xMo@NC催化剂在二苯并噻吩加氢脱硫反应中表现出两大突破性特征：首先，其高度分散的钼物种展现出超越传统MoS₂纳米片的固有活性；更重要的是，该体系对直接脱硫路径（DDS）表现出显著偏好性。通过差分电荷密度和Bader电荷分析，我们发现DBT分子中的硫原子与催化剂钼位点之间存在显著的电子"对话"——这种电子转移效应有效弱化了C-S键的结合强度，如同为硫原子卸下了"分子枷锁"，从而大幅提升了DDS路径的反应效率。这项工作不仅为原油升级过程中的超深度脱硫提供了新型催化材料，其揭示的电子转移机制更为设计"氢耗友好型"高性能催化剂开辟了新视角。