自支撑Co3Fe7纳米颗粒-碳纳米管复合氧电催化剂的制备及其在锌空气电池中的应用研究

【编辑推荐】本研究通过快速制备PAN薄膜基底并负载Fe/Co双金属ZIF前驱体，开发了一种自支撑碳基催化剂（FeCo@CP-1:1），其表面形成的Co3Fe7纳米颗粒与碳纳米管复合结构展现出卓越的双功能氧电催化性能（ORR半波电位0.89 V，OER电流密度10 mA cm?2时电位1.47 V），在液态锌空气电池（ZABs）中实现154 mW cm?2的高功率密度和24小时稳定循环，为无粘结剂电极设计提供新思路。

　　

亮点

本研究通过表面活性位点生长策略，成功制备了具有垂直生长碳纳米管（CNTs）和均匀分散FeCo合金纳米颗粒的自支撑碳基催化剂。碳基底为活性位点提供了连续导电通路，而CNTs的独特形貌平衡了不同催化反应过程中的传质需求。

材料

实验采用自制石墨烯，聚丙烯腈（PAN）、无水甲醇和N,N-二甲基甲酰胺（DMF）购自天津晶东天正精细化工试剂厂。二甲基咪唑、氢氧化钾、六水合硝酸钴和九水合硝酸铁购自上海阿拉丁生化科技公司。商业Pt/C（20 wt%）和RuO₂用作性能对比基准。

催化剂表征

如图1所示，FeCo@CP-1:1及其对照样品的制备过程采用涂布机制备PAN薄膜作为基底，通过调控金属比例实现Fe掺杂ZIF-67的表面生长。碳化后，纯PAN薄膜在水中分离时呈现透明柔性特征（图2a），而负载ZIF-67的薄膜表面形成典型十二面体结构（图2b）。

结论

该研究通过简便的表面活性位点生长策略，成功合成具有优异ORR/OER双功能活性的自支撑催化剂。Co₃Fe₇纳米颗粒在ORR中的本征活性及其OER过程中的电化学重构行为是关键机制。在液态锌空气电池应用中，该催化剂展现出优于贵金属混合催化剂（Pt/C+RuO₂）的功率密度和循环稳定性，为自支撑碳基催化剂的设计提供了新范式。