三维多孔Fe掺杂CoF2/MXene复合电催化剂的创新合成策略及其高效全水解性能研究

本文通过四步合成策略（电沉积→共沉淀→配体交换→原位氟化）构建了锚定于MXene的三维多孔Fe-CoF2纳米立方体催化剂（Fe-CoF2/MXene/NF），其独特的孔隙结构促进传质与气泡分离，Fe掺杂与MXene界面协同优化电子转移和中间体吸附。该催化剂在HER（121 mV@10 mA cm?2）和OER（210 mV@10 mA cm?2）中表现卓越，全水解仅需1.52 V电压并保持100小时98%活性，为过渡金属氟化物（TMFs）催化剂设计提供新思路。

　　

Highlight

过渡金属氟化物凭借氟的高电负性可提升金属位点局部电子密度，促进水分子解离与电荷转移。然而，提升其本征活性与稳定性仍是挑战。本研究通过创新四步法合成策略，在MXene上垂直锚定三维多孔Fe掺杂CoF₂纳米立方体（Fe-CoF₂/MXene/NF），其突破性在于构建了快速传质结构：多孔立方体增加反应物接触面积并形成气泡对流通道。Fe-CoF₂与MXene的协同效应不仅优化中间体吸附，还加速界面电子转移并增强结构稳定性。

Results and discussion

如Scheme 1所示，Fe-CoF₂/MXene/NF的合成始于Ti₃C₂T_x MXene在镍泡沫（NF）上的电化学沉积。扫描电镜（SEM）显示（图S1），少层MXene纳米片均匀覆盖NF表面（图S2a,b）。表面丰富的官能团（-O/-F）为后续Co-Fe普鲁士蓝类似物（PBA）的生长提供锚定位点。通过配体交换和氟化处理，最终形成具有分级孔隙的立方结构，其比表面积显著增加（图S3），X射线衍射（XRD）证实了CoF₂与Fe的成功掺杂（图2a）。

Conclusions

本研究通过四步法将过渡金属氟化物与导电MXene基底结合，制备出自支撑Fe-CoF₂/MXene/NF电极，其独特立方纳米结构与分级孔隙显著增加活性位点暴露并加速传质。该催化剂在HER（121 mV）和OER（210 mV）中表现出色，全水解仅需1.52 V电压且稳定性优异，为通过电子构型调控与电荷转移动力学优化协同提升催化活性提供了范例。