聚对苯二甲酸乙二醇酯废塑料化学升级再造为高效二氧化碳捕集材料的研究

研究人员针对PET塑料废弃物处理难题和CO2减排需求，通过氨基解聚法将PET转化为双氨基酰胺(BAETA)和低聚物(OLs)，开发出热稳定性>250°C、CO2吸附量达3.4 mol/kg的固态吸附剂，在烟道气(5-20% CO2)和空气(~400 ppm)中均展现高选择性，为塑料升级再造和碳捕集提供创新解决方案。

　　

全球每年产生7000万吨聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料，但85-90%最终通过焚烧或填埋处理，不仅造成资源浪费，还加剧温室气体排放。传统机械回收方法受限于分拣复杂性和再生料市场需求，而化学回收又面临高能耗挑战。与此同时，为实现2050年碳中和目标，全球每年需捕集15-26亿吨CO₂。这两个看似不相关的环境难题，在《SCIENCE ADVANCES》最新研究中被创新性地联系起来——通过氨基解聚将PET废弃物转化为高性能CO₂吸附材料。

研究团队采用1,2-乙二胺(EN)对消费后PET进行室温氨基解聚，通过优化反应条件实现60%产率获得关键产物N¹,N⁴-双(2-氨基乙基)对苯二甲酰胺(BAETA)及低聚物(OLs)。关键技术包括：公斤级PET废料直接转化、固态核磁共振(ss-NMR)表征CO₂吸附机制、三维电子衍射(3D ED)解析晶体结构，以及模拟烟道气和直接空气捕集(DAC)的性能测试。

【CO₂ sorbent synthesis from PET waste via aminolysis optimization】

通过控制EN用量在60°C/24小时或室温/2周条件下，实现原子经济性反应。BAETA在热甲醇中的溶解特性使其可通过热过滤分离，副产物乙二醇可蒸馏回收。

【Scale-up and PET waste-stream scope】

1公斤未处理PET废料直接转化获得800g产物，且在含食品残渣、聚乙烯等复杂废弃物体系中仍保持38%产率，证明工艺的工业可行性。

【BAETA sorbent thermal stability and comparison with other amines】

热重分析(TGA)显示BAETA-CO₂加合物在150-250°C才释放CO₂，显著优于单乙醇胺(MEA)等传统胺类吸附剂（100°C即分解）。

【CO₂ capture at elevated temperature and flue gas application】

150°C时BAETA对纯CO₂吸附量达15wt%，在15% CO₂的模拟烟道气中保持11-13wt%容量，活化能150kJ/mol证实化学吸附机制。

【Oxidative stress and durability over multiple thermal treatment cycles】

100°C空气暴露60分钟后仍保持14wt%吸附量，40次循环未见性能衰减，且压片成型不影响吸附性能。

【Carbon capture at different relative humidity levels and direct air capture application】

相对湿度(RH)75%时，BAETA在13天内持续净化空气，CO₂捕集效率达88%，湿度驱动吸附量可达12wt%。

【Structural changes during CO₂ sorption】

固态¹³C/¹⁵N NMR证实形成不对称铵基氨基甲酸盐结构，3D ED解析显示其通过4个氢键（2.7-2.9?）稳定存在。甲基化BAETA衍生物吸附量锐减至2.5wt%，证明仲酰胺氢键对热稳定性的关键作用。

该研究开创性地将PET升级再造与碳捕集技术结合，开发的BAETA材料兼具三大突破性优势：可直接处理混合塑料废弃物、在170°C高温下稳定工作、适用于从烟道气到空气的宽浓度CO₂捕集。特别是其150次循环稳定性与蒸汽再生能力（>99% CO₂在沸水中20分钟脱附），为发展低能耗碳捕集系统提供了新思路。这种"一石二鸟"的策略不仅有望提升塑料回收经济性，其年产百万吨级的转化潜力更能助力实现负碳排放目标，为循环经济和气候变化应对提供协同解决方案。