磷掺杂与碲空位双缺陷协同调控P-FeTe2-x@NC轨道特性实现锂硫电池多硫化物高效锚定转化

为解决锂硫电池(Li-S)中多硫化物穿梭效应和缓慢的硫氧化还原动力学问题，研究人员通过构建磷(P)掺杂碲空位工程化的FeTe2-x@氮掺杂碳(NC)复合材料，实现了对多硫化物的化学锚定与催化转化协同调控。该材料通过Te空位构建缺电子Fe活性位点增强Fe─S共价相互作用，P掺杂则推动Fe d带中心向费米能级移动促进d-p轨道杂化。最终获得1475.6 mAh g?1初始容量和1000次循环0.031%的超低衰减率，为高能量密度电池设计提供新思路。

　　

多硫化物穿梭效应和迟缓的硫氧化还原动力学如同两道枷锁，严重制约着锂硫电池(Li-S)的商业化进程。这项研究巧妙设计出磷(P)掺杂的碲空位工程化二碲化铁(FeTe₂)纳米颗粒，将其锚定在氮(N)掺杂碳(C)骨架上，打造出多功能硫宿主材料P-FeTe_2-x@NC。

理论计算与实验数据共同揭示：精心设计的碲空位能创造电子饥饿的Fe活性位点，通过增强的Fe─S共价键化身"分子捕手"牢牢锁住多硫化物。而P掺杂则像精准的轨道调音师，将Fe的d带中心向费米能级推移，通过d-p轨道杂化(d-p orbital hybridization)提升对多硫化物中间体的亲和力。这种双缺陷协同策略在P-FeTe_2-x/NC界面构筑起强大的内建电场，既有效抑制了"穿梭逃逸"，又大幅加速了氧化还原舞步。

优化后的材料展现出令人惊艳的性能：在0.1 C倍率下首圈容量高达1475.6 mAh g^?1，更在1 C倍率下历经1000次循环仍保持每圈仅0.031%的容量衰减。当硫载量提升至7.80 mg cm^?2时，面积容量达到6.51 mAh cm^?2，组装的2.67 Ah软包电池更是实现326.6 Wh kg^?1的能量密度。这项研究通过空位-掺杂协同策略，为调控硫电化学中的吸附-转化平衡提供了新范式，为高能量密度电池设计点亮了指路明灯。