钯锚定多氮多孔聚合物实现室温高效催化水解二硫化碳的环境治理新策略

【字体: 时间:2025年09月08日 来源:Journal of Hazardous Materials 11.3

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  (编辑推荐)本研究通过Suzuki偶联合成富氮多孔聚合物(POPs),经Pd(II)配位锚定构建高效非均相催化剂(POPs 2a-2b),在常温常压下实现CS2/COS水解裂解(催化效率达177.5 μmol/g/h),突破性采用浓HNO3"一锅法"再生使活性提升36倍,结合DRIFTS和DFT阐明OH-亲核攻击C=S键机制,为环境脱硫提供稳定可循环的解决方案。

  

Highlight

钯(II)锚定的多氮多孔聚合物催化剂(POPs 2a-2b)展现出在温和条件下(室温常压)催化水解二硫化碳(CS2)和羰基硫(COS)的卓越潜力。这些催化剂不仅具有高反应活性(初始效率7.81-4.93 μmol/g/h),更通过"一锅法"浓硝酸再生实现催化性能飞跃——效率分别提升至67.77和177.5 μmol/g/h,创下当前有机多孔催化体系的最高纪录。

Characterization of porous organic polymers

采用C-C键偶联和后配位修饰法成功制备POPs 1a-1b及金属负载催化剂POPs 2a-2b。通过SEM、XRD和TEM分析(图2a-c)显示,材料具有明确的微观结构,其中HATN衍生的吩嗪单元通过π共轭氮位点精准锚定Pd(II),实现14.31%-17.61%的可控金属负载量。

Conclusion

该研究证实Pd(II) immobilization多氮多孔聚合物催化剂(POPs 2a-2b)在温和条件下(室温常压)对CS2/COS水解具有非凡的异相催化能力,五次循环后仍保持80%以上效率。大孔径设计的POP-2b因增强底物吸附展现出更优的限域催化活性,结合原位DRIFTS和DFT计算,揭示了Pd(II)辅助的OH-亲核攻击C=S键机制,为绿色脱硫提供了可工业化应用的解决方案。

(注:翻译严格遵循:1.专业术语标注英文缩写如POPs;2.保留上下标如CS2;3.去除文献标识[1]等;4.采用"一锅法"等生动表述;5.关键数据完整呈现)

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