Co2HfZ（Z=Al/Sn）赫斯勒合金的结构与磁热效应研究：面向自旋电子学与固态制冷应用的半金属材料设计

（编辑推荐）本研究通过密度泛函理论（DFT）和蒙特卡洛模拟揭示了Co2HfZ（Z=Al/Sn）全赫斯勒合金（FHA）的半金属性（HM）与磁热性能：Co2HfAl（TC=170K）和Co2HfSn（TC=405K）分别展现1.02eV/1.61eV间接带隙，最大磁熵变（?ΔSm）达2.85/1.8 Jkg-1K?1，制冷能力（RCP）在17T磁场下突破312 Jkg?1，为自旋电子器件和绿色制冷技术提供新材料范式。

　　

Highlight

Co₂HfZ（Z=Al/Sn）赫斯勒合金展现出令人瞩目的半金属（HM）特性与磁热（MCE）性能。计算显示：Co₂HfAl和Co₂HfSn的晶格参数分别为6.0190?和6.2199?，在少数自旋通道中分别具有1.02eV和1.61eV的间接带隙，而多数自旋通道保持金属态。这种"电子自旋双通道不对称"特性使其成为自旋极化器件的理想候选材料。

Method of calculations

研究采用维也纳第一性原理模拟包（VASP）进行密度泛函理论（DFT）计算，结合广义梯度近似（GGA）和Hubbard参数（U）修正钴的d轨道关联效应，通过蒙特卡洛代码模拟温度依赖的磁化行为，确保计算结果兼具精度与可靠性。

Stability properties

两种合金均呈现Cu₂MnAl型立方结构（空间群Fm^ˉ3m），声子谱分析证实其动态稳定性。特别值得注意的是，Co₂HfSn的居里温度（T_C）高达405K，远超室温应用需求，而Co₂HfAl的T_C=170K则适用于低温磁制冷场景。

Conclusions

这项研究通过多尺度模拟揭示了Co₂HfZ合金的"性能调控开关"：Al组分诱导p型塞贝克系数（S）稳定提升，而Sn组分则呈现n型转换特性。在17T磁场下，二者制冷能力（RCP）分别达到235.58 Jkg^?1和312.79 Jkg^?1，犹如为下一代固态制冷设备装上了"磁热引擎"。这些发现为开发高效、环保的自旋电子器件和磁制冷系统提供了理论蓝图。