铊基稀土硒化物Tl(Nd/Gd/Tb)Se2的结构稳定性与光电-热力学特性：第一性原理计算与器件应用潜力

本文通过第一性原理计算（DFT）系统研究了铊基稀土硒化物Tl(Nd/Gd/Tb)Se2的α-NaFeO2型结构稳定性，采用LDA、PBEsol、WC、PBE-GGA和TB-mBJ等交换关联泛函分析其电子特性，发现TlNdSe2呈现半金属性（half-metallic），TlGdSe2为半导体，而TlTbSe2的导电性依赖泛函选择。研究特别验证了TB-mBJ泛函在带隙计算中的可靠性，并揭示了材料在光电（optoelectronic）和热电（thermoelectric）器件中的应用前景。

　　

Highlight

铊基稀土硒化物Tl(Nd/Gd/Tb)Se₂因其独特的低维特性和本征半导体行为，在光伏、可再生能源和航空航天领域展现出巨大潜力。本研究通过第一性原理计算揭示了这些材料的"结构-性能"关系，为下一代功能材料设计提供了理论基石。

Computational details

采用全势线性缀加平面波加局域轨道（FP-LAPW+lo）方法，结合WIEN2k软件包，对Tl(Nd/Gd/Tb)Se₂进行多尺度模拟。计算中特别关注了不同交换关联泛函（如LDA、GGA和TB-mBJ）对电子结构预测的影响，其中TB-mBJ因其与实验数据的高度吻合性被选为关键分析工具。

Stability of compounds, density of states (DOS) and band structure (BS)

结构优化曲线证实所有化合物均稳定存在于α-NaFeO₂型晶体结构中。态密度（DOS）分析显示：TlNdSe₂在LDA/PBEsol/WC泛函下呈现自旋极化半金属特性，而PBE-GGA和TB-mBJ则预测其具有半导体性；TlGdSe₂在所有泛函中均表现为半导体；TlTbSe₂仅在TB-mBJ下显示半导体性，其他泛函均指向自旋向下主导的半金属态。

Conclusions

1. 1.

   TlNdSe₂的电子特性强烈依赖泛函选择，凸显了计算方法对材料预测的重要性

2. 2.

   TB-mBJ泛函被证实是研究这类稀土硒化物电子结构的"黄金标准"

3. 3.

   光学性质与热力学参数的协同分析表明，这些材料在红外探测器和热电转换器件中具有特殊应用价值