钇改性超高镍四元正极材料：提升高电位与高温性能的协同策略

（编辑推荐）本研究通过钇(Y)掺杂与表面修饰协同策略，显著提升LiNixCoyMnzAl1-x-y-zO2（NCMA）正极材料在3.0-4.5 V高电位和55°C高温下的循环稳定性。实验表明，Y3+优先占据Ni位点稳定氧框架，同时表面固态电解质层抑制界面副反应，使材料在200次循环后容量保持率达90.7%（室温）和80.4%（高温），为高能量密度锂离子电池（LIBs）开发提供新思路。

　　

Highlight

本研究采用钇(Y)同步掺杂与表面修饰策略，显著增强NCMA正极在高电位和高温下的电化学性能。通过密度泛函理论(DFT)和原位实验证实，Y³⁺优先取代Ni位点，其大离子半径(0.90 ?)扩张晶格c轴，稳定氧框架并抑制层状-尖晶石相变。表面形成的固态电解质界面(SEI)层有效钝化活性表面，使0.5%Y-NCMA在3.0-4.5 V窗口下展现228.5 mAh g^?1比容量，200次循环后容量保持率高达90.7%。55°C高温环境下仍保持80.4%容量保留率，突破传统Al掺杂对高镍材料(Ni≥90%)的稳定性限制。

Conclusions

钇改性通过"晶格锚定-界面封装"双机制协同提升NCMA性能：1）Y-O键能(724 kJ mol^?1)远高于Ni-O(391 kJ mol^?1)，显著抑制脱锂过程中的氧流失；2）表面Y₂O₃衍生物层阻碍电解液腐蚀，降低过渡金属溶解。该工作为开发适应电动汽车(EV)严苛工况的高性能正极提供了创新解决方案。