碳气凝胶负载表面富缺陷PtCo合金纳米催化剂：提升氧还原反应性能的新策略

本文报道了一种通过两步还原法和化学脱合金策略制备的高性能氧还原反应(ORR)催化剂。研究团队以高比表面积(SBET=1300-2000 m2/g)、高石墨化程度(ID/IG=0.82)的碳气凝胶(CA)为载体，成功制备出表面富钴空位的PtCo合金纳米催化剂。该催化剂展现出优异的电化学活性表面积(ECSA=102.2 m2/gPt)和质量活性(MA=472.7 A/gPt)，较商业Pt/C提升45%和115%，且具有卓越的稳定性，为质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阴极催化剂开发提供了新思路。

　　

Highlight

本研究亮点在于采用实验室自制的高比表面积碳气凝胶(CA)为载体，通过创新的两步还原法和化学脱合金策略，成功制备出表面富含缺陷的PtCo合金纳米催化剂。这种独特的制备方法使催化剂表面形成丰富的钴空位，同时保留微量钴原子来调控电子结构，显著提升了铂的利用率。

Materials and chemicals

实验所用材料和化学品均为分析纯级别，包括：氯铂酸钾[K₂PtCl₄,99%]、六水合氯化钴[CoCl₂(H₂O)₆,99%]、乙二醇[C₂H₆O₂,99%]等。商业Pt/C催化剂[19.4 wt% Pt]作为对比样品。

Synthesis and characterization of catalysts

催化剂合成与表征：

图S1展示了实验室合成CA载体的制备过程及性能表征。该CA具有5～10 nm的介孔结构、高比表面积(S_BET>1300 m²/g)和高石墨化程度(I_D/I_G=0.82)，为纳米颗粒提供了丰富的附着位点，有效抑制了反应过程中纳米颗粒的迁移和聚集。在催化剂制备过程中，K₂PtCl₄和CoCl₂作为前驱体，通过改进的多元醇法和高温气相还原法合成PtCo/CA催化剂，随后通过酸蚀处理去除不稳定的钴原子，重组合金表面形貌和结构。

Conclusions

总结而言，本实验采用实验室合成的碳气凝胶(CA)作为载体，其具有高比表面积(S_BET=1300-2000 m²/g)和显著的石墨化程度(I_D/I_G=0.82)。通过两步还原法和化学脱合金策略制备了表面富含缺陷的碳气凝胶负载PtCo合金纳米催化剂。化学脱合金过程去除了不稳定的钴原子并重组表面结构，最终获得了富含钴空位的超细纳米颗粒催化剂。