双规格孔道结构三维碳基负极材料Pmma-C44：高性能锂离子电池的理论设计与储能机制

本文通过第一性原理计算预测了一种具有双规格孔道结构的新型三维碳基负极材料Pmma-C44。该材料展现半金属特性（理论容量963.64 mA h/g）、超低锂离子扩散势垒（0.026 eV）和极小体积膨胀率（2.9%），为突破传统石墨负极（372 mA h/g）容量瓶颈提供了新思路，其独特的孔道设计为下一代锂电（LIBs）负极材料开发确立了创新范式。

　　

Highlight

本研究通过理论计算首次报道了具有双规格孔道结构的三维碳基材料Pmma-C44，其展现出三大突破性特性：

1. 1.

   超高理论容量（963.64 mA h/g），是商用石墨负极的2.6倍

2. 2.

   超快锂离子传输通道（最低扩散势垒仅0.026 eV）

3. 3.

   近乎零应变特性（充放电体积变化仅2.9%）

Geometry and stability

如图1a所示，这种蜂窝状三维结构由44个碳原子构成，包含14种对称性独特的碳位点。分子动力学模拟证实其在1500K高温下仍保持稳定，声子谱分析显示无虚频存在，满足玻恩-黄稳定性判据。特别值得注意的是，其总能量低至-9.04 eV/atom，比富勒烯结构更稳定。

Conclusion

Pmma-C44凭借其独特的双孔径通道设计，成功解决了传统三维碳材料面临的"高容量与快传质不可兼得"的难题。其半金属特性确保良好导电性，而0.40 V的平均开路电压既避免锂枝晶形成，又保持较高能量输出效率。这项工作不仅提供了新型负极材料设计方案，更开创了"孔道工程"调控电化学性能的新研究方向。