综述：机器学习驱动的MXene基电催化剂设计用于HER、OER和NRR的综合评述

这篇综述系统探讨了机器学习（ML）如何加速二维过渡金属碳/氮化物（MXenes）在析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氮还原反应（NRR）中的电催化剂设计。通过SHAP分析、符号回归和多目标优化等ML技术，实现了性能预测、合成优化及机理解析，为下一代能源转换材料开发提供了数据驱动的新范式。

　　

机器学习驱动的MXene基电催化剂设计：从性能预测到机理解析

Abstract

MXenes作为新兴的二维过渡金属碳/氮化物家族，凭借高比表面积、优异导电性和可调表面化学性质，在电催化领域展现出巨大潜力。然而，其复杂的结构特征和功能化选项使得传统试错法难以高效优化。近年来，机器学习（ML）通过加速性能预测（如吸附能ΔG_H*）、指导合成参数（如HF蚀刻浓度）和揭示构效关系，正在重塑MXene基催化剂的研发范式。

Introduction

自2011年发现以来，MXenes通过MAX相选择性蚀刻（如HF酸去除Al层）获得表面终止基团（-O、-F、-OH），其电子结构可调性使其成为HER/OER/NRR的理想平台。但传统密度泛函理论（DFT）计算耗时且难以覆盖巨大化学空间。ML通过监督学习（预测过电位η₁₀）、无监督学习（聚类终止基团效应）和强化学习（优化合成路径），构建了"结构-性能"的高通量映射。例如，Gouveia等通过ML-DFT联用预测Ti₃C₂O_x的HER活性比纯实验筛选效率提升20倍。

Conceptual Integration of Machine Learning

梯度提升回归（GBR）和随机森林成为预测MXene催化性能的主流算法。以HER为例，SHAP分析揭示表面氧覆盖率是影响氢吸附自由能（ΔG_H*）的关键描述符；符号回归则推导出Mo₂TiC₂Tx的活性方程η=0.32×E_d+1.7（E_d为d带中心）。多目标优化框架Pareto前沿成功平衡了催化活性（低η）与稳定性（高循环次数），指导设计出Ti₂CO_0.5/Fe单原子催化剂。

Case Studies and Key Publications

在HER领域，ML模型筛选出Nb-doped Mo₂CT_x的Tafel斜率低至38 mV/dec；OER研究中，卷积神经网络（CNN）识别出-O终止与Co掺杂的协同效应使过电位降低210 mV。NRR应用方面，图神经网络（GNN）预测V₄C₃F_x的NH₃产率达28.9 μg·h^-1·mg_cat^-1，Faradaic效率提升至45%。

Future Perspectives

当前挑战包括数据稀缺（仅约200种MXene被表征）和模型可解释性局限。未来发展方向包括：1）构建MXene基因库整合合成-结构-性能数据；2）开发迁移学习框架解决小样本问题；3）结合主动学习与机器人实验实现闭环优化。值得注意的是，熔融盐蚀刻路径的ML优化已使合成产率提高至82%，预示工业化应用前景。

Conclusion

ML通过解码MXene的"化学语言"，正在突破传统催化设计的瓶颈。从预测吸附能到逆向设计双功能催化剂（如HER/OER联用体系），这种数据驱动的方法不仅缩短了研发周期，更揭示了表面终止基团占比与d带电子转移数的非线性关系等深层机制。随着可解释AI和自动化实验平台的发展，MXene基电催化剂有望在绿色氢能、氨合成等领域实现革命性突破。