等离子流场中前驱体液滴向粉末颗粒转化的多阶段机理及其在锂钴氧化物制备中的应用研究

这篇研究通过数值模拟与实验相结合，创新性地建立了溶液前驱体热喷涂（SPTS）过程中液滴-颗粒转化的五阶段模型（溶剂蒸发、溶质沉淀、沸腾、热分解和熔融），揭示了高梯度热场下锂钴硝酸盐/水前驱体的动力学机制。研究发现初始溶质质量分数显著影响颗粒形貌（空心/致密结构），并通过射频感应耦合等离子体（RF-ICP）验证了热分解阶段对最终颗粒尺寸和壳厚度的关键作用，为功能化金属氧化物（如固态电池材料）的可控制备提供了理论支撑。

　　

Highlight

液滴演化机制与控制方程

热量传递、质量传递及化学反应共同调控高温环境下液滴-颗粒的转化过程。图3展示了等离子流场中液滴转化为颗粒的五个连续阶段...

反应性液滴干燥的数值模拟框架

自主开发的数值模型将液滴离散为均匀网格点，采用动态网格系统追踪液滴收缩过程。网格独立性验证表明100个网格点可保证精度，时间步长设为10^?6秒...

实验验证

为匹配实验结果，采用改良版射频感应耦合等离子体（RF-ICP）炬。该装置锥形设计大幅降低能耗，其温和的流场特性（相比直流等离子体）更利于观测液滴多阶段转化...

气体流场模拟

RF-ICP炬在500W功率、载气0.25L/min、外气8L/min条件下，喷嘴出口处最高温度达7000K，流速20m/s（图10）...

液滴-颗粒形成模拟

数值模型与实验结果对比显示，高溶质分数下沸腾阶段延长（因水分逃逸阻力增大），且质量损失机制呈现浓度依赖性：低浓度以蒸发为主，高浓度以热分解为主导...

结论

本研究建立的五阶段模型成功揭示了SPTS过程中液滴转化的完整动力学链条。RF-ICP实验证实，高温场中热分解导致的质量损失直接影响颗粒终态特性，而溶质分数调控可定向制备空心/致密结构，为功能材料（如固态电池电极）的精准合成提供新策略。