智能pH响应型Pickering乳液的开发及其在高剪切高盐度条件下的稳定性研究：实验与模拟相结合的策略

本文开发了一种由pH响应型表面活性剂(CH3)xNCOONa(x=2,4,6)和SiO2纳米颗粒协同稳定的Pickering乳液体系。研究发现，(CH3)4NCOONa具有最佳表面活性和pH响应性，其乳液的粘度在pH=7.3±0.5至9.2±0.5变化时可实现26倍的调控。通过引入壳聚糖等绿色聚合物，显著提升了乳液在高剪切(60 s-1)和高盐度(4 wt%模拟海水)条件下的稳定性。结合耗散粒子动力学(DPD)模拟，揭示了界面分子排列与乳液稳定性的构效关系。

　　

Highlight

本研究开发了一种兼具pH响应性和环境耐受性的智能Pickering乳液系统，通过实验与模拟相结合的方法，揭示了其在苛刻条件下的稳定机制，为智能乳液在提高石油采收率(EOR)等领域的应用提供了新思路。

Section snippets

化学品与溶液

二氧化硅纳米颗粒(SiO₂，初级粒径50 nm，纯度>99.8%)、NaCl、MgCl₂和CaCl₂购自麦克林公司。11-溴十一烷酸、正辛烷、二甲胺、二乙胺和二丙胺购自阿拉丁公司。脱乙酰度90%、粘度小于100 mPa·s的壳聚糖购自Damas-beta公司。其他两种聚合物(α-环糊精和平均分子量20000的聚丙烯酰胺)购自麦克林公司。

表面活性剂结构与表面活性表征

通过¹H NMR和FT-IR对合成的表面活性剂进行结构表征(图S3和S4)。DEU_a的¹H NMR谱图显示，氮原子(N)相邻亚甲基上氢原子(H)的化学位移出现在2.15 ppm，这归因于N对周围电子密度的影响。

Conclusions

本研究开发了一种可在高剪切和高盐度苛刻条件下保持稳定的pH响应型Pickering乳液系统。通过结合实验分析和DPD模拟，架起了分子行为与宏观乳液性能之间的桥梁。合成了一系列响应型表面活性剂(CH₃)_xNCOONa(x=2,4,6)，发现其中(CH₃)₄NCOONa表现出最佳性能。引入壳聚糖后，乳液在pH=7.3±0.5时的静态粘度从204.1提升至550.2 mPa·s，并在60 s^-1高剪切速率下保持稳定。DPD模拟揭示了界面分子排列密度与乳液稳定性的关系，为智能乳液设计提供了理论指导。