手性钙钛矿单晶中自陷激子态增强的二次谐波产生圆二色性研究

为解决手性钙钛矿在非线性光学应用中的极化调控难题，研究人员合成了(R/S-BrsBA)2PbBr4单晶，发现其二次谐波产生(SHG)具有高线性极化和圆偏振光敏感性。通过温度/磁场依赖的光致发光光谱，揭示了自陷激子与SHG圆二色性(CD)的共振增强机制，最终实现0.64的高各向异性因子，为非线性手性光学器件开发提供了新思路。

　　

这项突破性研究聚焦手性钙钛矿(R/S-BrsBA)₂PbBr₄单晶（BrsBA为4-溴-2-丁基铵），其非中心对称结构和固有圆二色性(CD)特性在非线性光学领域展现出独特优势。通过精准晶体生长技术，团队成功制备出具有显著二次谐波产生(SHG)响应的单晶材料，该材料不仅对线偏振光敏感，还能高效区分左/右旋圆偏振光。

温度依赖性和磁场调控的光致发光实验揭示了一个有趣现象：自陷激子(self-trapped exciton)态与SHG-CD效应存在共振增强关系。当二者能级匹配时，晶体表现出惊人的0.64圆偏振SHG各向异性因子，这个数值在同类材料中堪称佼佼者。这种"激子-SHG"协同效应为理解手性钙钛矿非线性光学机制提供了全新视角，更重要的是，为开发新一代光学频率转换器、量子光源和手性光电探测器奠定了材料基础。