光伏回收纳米硅-二氧化硅/石墨复合负极提升锂离子电池性能的可持续策略

这篇研究论文创新性地利用光伏(PV)回收硅制备了纳米Si-SiOx/石墨复合负极材料，通过工业级球磨技术构建了独特的核壳结构。该设计通过Si部分转化为SiOx生成Li2O-硅酸锂缓冲基质，结合CMC-PAA双粘结剂体系，实现了600 mAh g?1的可逆容量（0.2C循环500次）和≥99.5%的库仑效率，为锂离子电池(LIBs)高容量负极的产业化提供了环保解决方案。

　　

1 引言

硅(Si)负极因其4200 mAh g^?1的理论容量被视为石墨负极的替代品，但300%的体积膨胀导致颗粒破碎和SEI层不稳定。研究团队创新性地采用光伏回收硅，通过氧气氛球磨制备出纳米Si-SiO_x复合物，并与石墨复合形成"核-壳"结构。这种设计既保留了硅的高容量特性，又通过SiO_x转化生成的Li₂O-硅酸锂基质缓冲体积变化，同时石墨骨架维持导电网络。

2 实验方法

采用PULVERISETTE P5球磨机，在300 kPa氩气环境下将20 wt.%光伏回收纳米硅与80 wt.%石墨混合15小时。通过特殊磁力球磨在O₂氛围中制备Si-SiO_x相，其氧含量达9.82 at.%。电极采用CMC-PAA双粘结剂体系，电解液为含10% FEC和2% VC的LiPF₆/EC-DEC溶液。

3 结果与讨论

XRD和拉曼光谱证实了Si-SiO_x相的形成，TEM显示<100 nm的Si-SiO_x颗粒被石墨片包裹（图4）。这种结构使电极在0.2C循环500次后保持600 mAh g^?1容量，较纯Si/石墨体系提高27%。CV测试显示0.52 V处的还原峰对应SiO_x的锂化反应，生成Li₂Si₂O₅等活性物质。EIS分析表明复合电极的电荷转移电阻(R_ct)仅561 Ω，循环后降至120 Ω。

4 结论

该研究开创性地将光伏废料转化为高性能电池材料，20 wt.% Si-SiO_x/石墨复合负极通过三重保护机制实现稳定循环：①SiO_x衍生的惰性基质缓冲膨胀；②石墨网络维持导电性；③CMC-PAA粘结剂抑制颗粒聚集。这种绿色制备工艺为开发1137 mAh g^?1理论容量的实用化硅基负极提供了新范式。