生物质衍生多孔碳增强超微孔结构实现高效低能耗CO2捕获：吸附与光热脱附的协同创新

本文创新性地通过机械压实辅助KOH活化技术，显著提升小麦秸秆基多孔碳的超微孔体积（+25%）和CO2吸附容量（+25%），结合氮/氧掺杂调控表面化学性质，首次实现吸附-光热脱附（Solar-Driven Desorption）一体化设计。研究证实超微孔体积（<0.7 nm）与杂原子含量是决定CO2捕获效率的关键因素，在1 bar/25°C条件下吸附量达4.44 mmol·g-1，CO2/N2选择性高达63。光热再生实验显示材料在1 sun光照下6分钟内升温至57.1°C，最终实现75%脱附效率，为碳中和目标下的低能耗碳捕集技术（CCUS）提供新思路。

　　

生物质衍生多孔碳的结构设计与性能调控

通过SEM/TEM表征发现，机械压实处理的WS600-3T样品呈现独特的层状碳片结构，表面均匀分布由生物质水热聚合形成的碳球（图1）。压实物显著提升KOH渗透性，在600°C活化时产生边缘刻蚀效应，形成丰富的开放孔道和0.5-0.6 nm超微孔（图2d），其超微孔体积（V₀）达0.30 mL·g^-1，比未压实样品WS600-0T提高25%（表1）。XPS分析揭示材料含2.06 at%氮（吡啶-N/吡咯-N/石墨-N）和30.04 at%氧（C=O/C-OH），表面官能团通过电荷转移增强CO₂吸附亲和力（图4）。

超微孔与杂原子的协同吸附机制

GCMC模拟显示0.35 nm孔径对CO₂的吸附密度高达16.8 mmol·cm^-3（图6a），DFT计算证实氮/氧掺杂使石墨烯对CO₂的吸附能提升42%（图6c）。Pearson相关性分析揭示V₀与25°C下CO₂吸附量相关系数达0.97，而低压（0.15 bar）时氮氧官能团作用凸显（图7）。双位点Langmuir模型拟合显示WS600-3T的等量吸附热（Q_st）稳定在21-23 kJ·mol^-1，属于物理吸附主导的可逆过程（图8a）。

光热再生性能与工程应用潜力

定制化热重分析装置（图9a）证实材料在1 sun光照下具有125%的宽谱吸光能力，6分钟内表面温度达57.1°C。经过5次吸附-脱附循环后，CO₂捕获容量保持率>96%，1.4 sun强度下脱附效率可达99.8%（图9f）。IAST理论计算显示其在模拟烟气（15% CO₂/85% N₂）中的分离因子远超沸石和MOFs材料（图8d）。该研究为开发兼具高吸附容量（6.71 mmol·g^-1@0°C）与低再生能耗（<80°C）的生物质碳材料提供了理论指导。

材料制备方法学创新

采用水热碳化-机械压实-化学活化联用工艺（实验部分），3吨压力成型使KOH与碳前驱体接触面积增加300%，活化阶段通过反应（方程式1-10）产生微孔并保留杂原子。比表面积（S_BET）随温度从500°C升至800°C呈线性增长（566→1315 m²·g^-1），但700°C后超微孔比例下降导致吸附性能衰减（表1），表明600°C为最优活化温度。这种可扩展的制备方法为生物质废弃物的高值化利用开辟了新途径。