基于结构依赖的微动力学模型揭示CO2在镍催化剂表面扩散与解吸机制

（编辑推荐）本研究通过扩展开源Cantera工具包，首次实现多晶面镍纳米颗粒表面扩散的均值场微动力学建模（mean-field microkinetic modeling），结合DFT计算与程序升温脱附（TPD）实验，揭示CO2在Ni(110)晶面的主导作用，为结构敏感性反应（如CO2甲烷化）提供原子尺度见解。

　　

Highlight

本研究首次将表面扩散框架整合至开源Cantera工具包，开发了支持多晶面扩散的通用均值场微动力学模型（mean-field microkinetic model），为跨越"材料鸿沟"（material gap）提供新工具。

Discussion

既往研究多关注载体碱性位点对CO₂脱附的影响，而忽略了镍纳米颗粒的作用。本模型通过严格的不确定性量化分析发现：仅占表面积小部分的Ni(110)晶面主导CO₂脱附谱图，且表面扩散对脱附动力学具有关键调控作用。这种晶面特异性行为解释了CO₂甲烷化（methanation）的结构敏感性争议。

Conclusion

通过Cantera实现的表面扩散模型成功解析了镍纳米颗粒上CO₂程序升温脱附（TPD）的微观机制，证实Ni(110)晶面的核心作用。该框架可拓展至其他金属/金属氧化物界面研究，为工业催化剂设计提供新范式。

（注：翻译部分严格遵循：1.保留专业术语如mean-field、DFT等英文缩写；2.使用_{/^{标注化学式；3.省略文献引用标记[xx]及图表标识）}}