铁介导的CoFeAg/SiO2催化剂原位活化提升木质素衍生物丁香酚加氢脱氧制苯酚选择性研究

本文开发了一种三金属CoFeAg/SiO2催化剂，通过Fe和Ag的协同作用实现丁香酚（syringol）加氢脱氧（HDO）过程中CAryl–O键选择性断裂，在330°C、1 MPa H2条件下获得52.4%苯酚选择性。该催化剂通过原位还原形成具有氧空位（Ov）的CoO-Co多晶结构，其Lewis酸位点可优先吸附含氧官能团并抑制芳环氢化，为生物质制苯酚提供了高效催化策略。

　　

Highlight

铁介导的协同效应显著提升了CoFeAg/SiO₂催化剂在丁香酚加氢脱氧反应中的性能表现。

Catalyst preparation

以CoFeAg/SiO₂为例，采用初湿浸渍法将Co(NO₃)₂·6H₂O、Fe(NO₃)₃·9H₂O和AgNO₃前驱体负载于SiO₂载体，经80℃干燥12小时后研磨煅烧。

Characterization of CoFeAg/SiO₂ catalyst

研究创新性地采用反应体系原位还原活化策略，通过分析反应后催化剂的组成与结构特征，揭示其活性状态：Ag促进Co₃O₄低温还原为CoO/Co，而Fe则抑制CoO过度还原，形成富含氧空位(O_v)的CoO-Co多晶活性中心。

Conclusion

这项研究成功攻克了木质素衍生丁香酚转化过程中C_Aryl–O键选择性断裂与芳环保护的双重挑战，三金属协同作用构建的CoO-Co-O_v活性位点可异裂解H₂并优先吸附含氧基团，为生物质制苯酚提供了"一石二鸟"的催化解决方案。