SiC-g-C3N4-TiCN光催化剂在塑料光重整太阳能制氢中的应用研究

本研究针对塑料污染和氢能可持续发展的双重挑战，开发了一种由SiC-g-C3N4-TiCN组成的新型非贵金属光催化剂，通过温和碱预处理和太阳能驱动光重整技术，实现了聚苯乙烯(PS)、聚乳酸(PLA)和低密度聚乙烯(LDPE)的高效制氢，最高产氢速率达371 μmolH2/gcat?h。该工作为塑料废弃物资源化利用和绿色氢能生产提供了创新解决方案。

　　

随着全球塑料污染日益严重和化石燃料资源枯竭，如何实现塑料废弃物的高值化利用与清洁能源生产的协同发展已成为重大科学挑战。目前全球仅9%的塑料通过机械回收处理，而传统热化学处理方法存在能耗高、二次污染等问题。与此同时，氢能作为欧洲绿色协议的核心能源，其可持续生产技术的开发迫在眉睫。太阳能光催化塑料重整技术能够直接将混合塑料废弃物在温和条件下转化为氢气，但现有催化剂多依赖贵金属助催化剂，制约了其规模化应用。

在这项发表于《Applied Catalysis O: Open》的研究中，Maria Teresa Armeli Iapichino团队创新性地构建了由碳化硅(SiC)、石墨相氮化碳(g-C₃N₄)和碳氮化钛(TiCN)组成的复合光催化体系。研究人员采用温和碱预处理（2M NaOH+乙醇）促进塑料解聚，通过固态分散法合成催化剂，并系统考察了其对三种常见食品包装塑料（PS、PLA、LDPE）的光重整性能。

关键技术方法包括：1）通过X射线衍射(XRD)和拉曼光谱表征催化剂晶体结构；2）紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)测定光学带隙；3）光致发光光谱(PL)分析电荷分离效率；4）X射线光电子能谱(XPS)研究表面化学状态；5）气相色谱(GC)定量氢气产率。

研究结果显示：

1. 1.

   H₂生产性能：在模拟太阳光照射5小时后，含5wt% TiCN的催化剂对PS光重整表现出最高产氢速率（371 μmol_H2/g_cat?h），比单纯SiC-g-C₃N₄体系显著提升。

2. 2.

   塑料降解机制：GC-MS分析揭示PS降解产生苯、甲苯等中间体，其芳香结构促进额外H₂释放；而LDPE主要生成乙烷、丙烷等饱和烃，H₂产率较低；PLA则通过乳酸中间体同时产生H₂和CO₂。

3. 3.

   催化剂特性：拉曼光谱显示TiCN引入导致SiC特征峰红移20 cm^-1，表明缺陷态增加；PL光谱证实5wt% TiCN样品具有最低电子-空穴复合率；XPS证实TiCN与g-C₃N₄间存在界面相互作用。

4. 4.

   工艺优化：温和预处理条件（2M NaOH+乙醇）比传统强碱处理（10M NaOH）产氢效率提高3倍；升温至60°C可使产氢速率进一步提升3倍。

这项研究的重要意义在于：首次系统研究了SiC-g-C₃N₄-TiCN三元体系在塑料光重整中的应用，开发了无需贵金属的高效催化剂。通过阐明塑料化学结构与产氢效率的关系，证实芳香族塑料PS更具光重整优势。研究提出的"废弃物-燃料"绿色转化策略，为同时解决塑料污染和清洁能源生产提供了创新技术路径。未来通过光热协同催化优化和反应器设计，有望实现该技术的工业化应用。