ZSM-5酸度与晶体形貌调控甲硫醇烷基化甲苯中对二甲苯选择性研究

【字体: 时间:2025年09月10日 来源:ChemCatChem 3.9

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  来自研究人员的研究表明,为解决甲苯与甲基硫醇烷基化反应中对二甲苯选择性低的问题,通过调控ZSM-5分子筛的酸度(0.29–0.79 mmolNH3 gcat?1)和晶体形貌,发现板状堆叠晶体结构可实现对二甲苯选择性高达75%,显著优于立方或球形聚集形态(40%),为芳烃择形催化提供了新策略。

  

研究表明,在甲苯与甲基硫醇(methyl mercaptan)的烷基化反应中,H-ZSM-5分子筛因其三维孔道结构和适中孔径表现出高活性和抗失稳特性。研究人员系统比较了四种不同硅铝比(Si/Al = 15、25、40、75)的ZSM-5催化剂,其酸量分别为0.79、0.65、0.43和0.29 mmolNH3 gcat?1。实验发现,催化活性随酸量增加而上升,在酸量达到0.43 mmolNH3 gcat?1时转化率趋于稳定(约25%)。提高反应温度(375–475?°C)虽可提升转化率,但会加剧催化剂失活。

尤为关键的是,对二甲苯(para-xylene)的选择性强烈依赖于ZSM-5的晶体形貌:板状薄片堆叠结构能最大化正弦孔道(sinusoidal channels)的开口,使对位异构体自由扩散,从而获得高达75%的选择性;而立方或类球状晶体的聚集体仅达40%。低温与短接触时间也有利于对位产物生成。该研究为多孔材料形貌调控与择形催化机制提供了重要见解。

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