原位硫脲修饰阳极集流体提升可充电镁电池性能的研究

来自科研团队的研究人员针对可充电镁电池中镁金属负极存在的严重钝化及极差的沉积/剥离动力学问题，开展了基于Mg(OTf)2/MgCl2-DME电解液体系及原位生成亲镁性CuTU复合物修饰铜集流体的研究。该设计通过提供Mg2+和Mg的活性位点，均化Mg2+流并降低去溶剂化势垒，实现了致密均匀的镁沉积和高度可逆的电化学行为。对称电池稳定运行超过2600小时，全电池容量达251 mAh g?1，显著提升了镁电池的循环稳定性与容量表现。

　　

可充电镁电池因镁金属负极的资源丰富和理论容量高而备受关注，然而其在实际应用中面临严重的钝化现象和极其缓慢的沉积/剥离动力学。本研究探讨了一种简单的Mg(OTf)₂/MgCl₂-DME（二甲醚）电解质体系，并揭示典型金属集流体对镁亲和性差是导致电池快速失效的关键因素。据此，研究提出通过在铜集流体上原位生成亲镁性的铜-硫脲（CuTU）复合物进行界面修饰。该修饰层为溶剂化Mg²⁺及金属镁提供活性位点，不仅均匀化Mg²⁺流，还促进溶剂化物种的释放以降低去溶剂化能垒。其对镁的高亲和性进一步促使镁沉积物致密且均匀生长。基于这些优势，实现了镁的高效可逆沉积与剥离。使用经预沉积镁的CuTU-Cu电极的对称电池稳定运行超过2600小时，相较于标准镁箔延长了34倍。将Mg-CuTU-Cu负极与PDI-EDA（苝二酰亚胺-乙二胺）正极耦合的全电池在N/P比为3的条件下，展现出251 mAh g^?1的高容量和稳定的循环性能。

作者声明无利益冲突。