三维高速渗流网络复合固态电解质实现超高临界电流密度突破

本研究针对固态电池中离子传输迟滞和界面不稳定的核心难题，开发了一种基于原位聚合局部高浓度凝胶电解质（LHCE-GPE）与自支撑多孔LATP骨架复合的高通量三维渗流复合聚合物电解质（P-CPE）。该设计通过连续LATP相及LATP/GPE界面实现高速锂离子传输，获得1.36×10?3 S cm?1的超高电导率和富LiF界面层，使锂对称电池临界电流密度（CCD）突破4.5 mA cm?2，并在3 mA cm?2高电流下保持稳定循环，为无枝晶固态电池提供了创新解决方案。

　　

固态电池(Solid-State Batteries, SSBs)因其高安全性和能量密度备受关注，但固态电解质存在的离子传输缓慢与界面不稳定问题严重制约其实际应用，导致临界电流密度(Critical Current Density, CCD)普遍低于2 mA cm^?2。本研究创新性地提出通过原位聚合局部高浓度凝胶聚合物电解质(Localized High-Concentration Gel Polymer Electrolyte, LHCE-GPE)与自支撑多孔Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃ (LATP)骨架集成，构建具有高通量三维渗流网络的复合聚合物电解质(Percolating Composite Polymer Electrolyte, P-CPE)。该结构使锂离子(Li⁺)能够沿连续LATP相及LATP/GPE界面快速传输，实现1.36×10^?3 S cm^?1的优异电导率，并形成富含LiF的固态电解质界面层(Solid Electrolyte Interphase, SEI)，显著增强锂金属电极与电解质间的界面稳定性。实验结果显示，基于P-CPE组装的锂对称电池(Li||Li)表现出超过4.5 mA cm^?2的创纪录CCD值，在0.2 mA cm^?2条件下稳定运行3000小时，甚至在3 mA cm^?2的高电流密度下仍保持稳定循环性能，远超对照组电解质(0.5 mA cm^?2)的表现。本研究为设计高通量复合电解质、推动实用化无枝晶固态电池的发展提供了极具前景的策略。