无序聚碳酸酯-聚醚电解质中通过协同键合实现Al3+超快传导的新型固态铝离子电池研究

为解决固态铝离子电池中Al3+解离受限、室温结晶度高和机械强度不足等问题，研究人员开发了聚丙烯碳酸酯(PPC)/聚环氧乙烷(PEO)共混聚合物电解质(BPE)。该材料通过PPC破坏PEO结晶形成非晶通道，使Al3+迁移率提升至0.597，同时刚性PPC链与柔性PEO构成双网络结构，拉伸强度达672 kPa。PPC羰基(─C═O)对Al3+的强吸附(?1.49 eV)部分替代PEO醚氧配位，促进离子对解离。最终实现Al//Al对称电池200小时稳定循环(0.1 mA cm?2)和Al//BQPT电池在1 A g?1下120次循环后保持130 mAh g?1容量，为高安全性电解质提供新方案。

　　

这项突破性研究揭示了无序聚合物电解质中Al³⁺的超快传导机制。科研团队巧妙地将"刚柔并济"的设计理念应用于聚丙烯碳酸酯(PPC)和聚环氧乙烷(PEO)共混体系，如同在电解质中构建了高速公路网——PPC不仅有效打破PEO的结晶区形成连续非晶通道，使Al³⁺迁移率飙升至0.597，其刚性分子链还与柔性PEO交织成双网络结构，将材料拉伸强度提升至672千帕，堪比防弹衣般牢牢阻挡铝枝晶的穿刺。

最精妙之处在于PPC的羰基(─C═O)与Al³⁺产生的强相互作用(?1.49电子伏特)，部分取代了传统PEO醚氧的配位作用。这种"协同键合"效应如同解开离子对的魔术师，显著提高游离Al³⁺浓度，使界面动力学得到质的飞跃。实验数据令人振奋：Al//Al对称电池在0.1毫安每平方厘米条件下稳定运行200小时，过电位始终低于0.4伏；而采用复杂有机正极材料苯并[i]苯并[6,7]喹喔啉[2,3,9,10]菲咯[4,5-abc]吩嗪-5,10,16,21-四酮(BQPT)的全电池，在1安每克的苛刻条件下经历120次循环后，仍保持130毫安时每克的可观容量。这项研究为下一代高安全性储能系统提供了极具前景的电解质解决方案。