不对称界面Zn─O─Ti位点实现高效光催化CO2与N2合成尿素

【字体: 时间:2025年09月10日 来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION 16.9

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  研究人员通过构建ZIF-8与MIL-125间的氧原子桥,设计出不对称Zn─O─Ti界面位点,实现130 μmol g?1 h?1的尿素光合成效率,5.52%的表观量子产率创领域新高。该研究突破CO2与N2同步活化及C─N键形成的技术瓶颈,为氮循环升级提供新策略。

  

这项突破性研究揭示了金属有机框架材料MIL-125@ZIF-8中独特的锌-氧-钛(Zn─O─Ti)不对称界面位点的神奇功效。在光能驱动下,锌(Zn)位点化身"二氧化碳捕手",将惰性CO2分子转化为关键中间体CO;与此同时,钛(Ti)位点则扮演"氮气活化专家",把顽固的N2分子解离成NH–NH活性物种。最精妙之处在于,这些精心设计的界面结构如同分子尺度的"化学反应加速器",显著降低CO与NH–NH耦合形成*CONH2中间体的能垒,最终实现130 μmol g?1 h?1的尿素合成速率。这项技术不仅刷新了光催化尿素合成的效率纪录(表观量子效率达5.52% @350 nm),更为人工模拟自然氮循环开辟了新路径。

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