新型ZrNbCO2 Janus MXene材料在锂离子电池负极中的增强储能性能研究

本文通过第一性原理密度泛函理论（DFT）设计并验证了ZrNbCO2 Janus MXene作为锂离子电池（LIBs）负极材料的潜力。研究表明，该材料具有优异的热/动力学稳定性、高理论容量（596.07 mAh/g）和适宜的平均开路电压（1.05 V），其双面异质结构（Zr-O/Nb-O）分别展现出-3.22 eV/-3.30 eV的锂吸附能和10-7-10-9 cm2/s的扩散系数，为下一代高性能LIBs开发提供了新思路。

　　

Highlight

本研究通过第一性原理计算揭示了ZrNbCO₂ Janus MXene作为锂电负极的突破性性能：双面终止结构（Zr-O/Nb-O）展现协同效应，锂吸附能达-3.30 eV，扩散能垒低至89 meV，理论容量突破传统MXenes限制（596.07 mAh/g），为设计非对称二维电极材料提供范式。

Computational details

采用维也纳第一性原理模拟包（VASP）进行密度泛函理论（DFT）和从头算分子动力学（AIMD）模拟，使用PBE泛函描述电子交换关联作用，平面波截断能设置为520 eV，布里渊区采样采用Γ中心k点网格。

Structure and stability

优化后的ZrNbCO₂呈现P3m1空间群对称性（a=3.19 ?），键长分析显示Zr-O（2.10 ?）与Nb-O（2.11 ?）键的差异性导致结构极化。声子谱无虚频证实动力学稳定，弹性常数满足Born-Huang准则，AIMD模拟在300K下显示<1 ?的原子位移幅度。

Conclusions

ZrNbCO₂ Janus MXene通过双金属层协同作用实现：①超高锂负载量（Li₆ZrNbCO₂）②快速离子传输（D_Zr-O=1.33×10^-7 cm²/s）③优异电压平台（1.05 V），其性能超越已报道的V₂CT_x（260 mAh/g）和Nb₂CT_x（170 mAh/g）等MXenes体系。