NOx驱动下萜烯混合物氧化转化：高氧有机分子（HOM）与二次有机气溶胶（SOA）健康效应的关联研究

《Journal of Environmental Sciences》：NO x-driven chemical transformation of terpene mixtures: Linking highly oxygenated organic molecules to health effects in secondary organic aerosol

本文系统探讨了NOx浓度变化对α-蒎烯与异戊二烯混合氧化体系中二次有机气溶胶（SOA）的形成机制、分子组成及健康效应的影响。通过碘量法辅助液相色谱-质谱（LC-ESI-MS）技术揭示了有机过氧化物（POs）的组成特征，结合氧化潜能（OP）评估，为大气混合污染物的健康风险机制提供了关键分子证据。

　　

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VOC Mixture Oxidation

通过室内烟雾箱模拟了两种萜烯在不同NO_x条件下的大气演化过程。实验系统基于我们先前研究的1.5立方米聚四氟乙烯反应舱，配备紫外黑光灯（～365 nm）。将α-蒎烯（98%）和异戊二烯（99%）注入充满零空气的反应舱，并通过多通道气体校准仪动态调控NO_x浓度梯度。

Differences in SOA Composition

借助高分辨质谱（HR-MS）分析了所有体系中二次气溶胶的分子组成。图1a和附录图S2对比了低、中、高NO_x条件下负离子模式下的平均质谱图。不同氧化体系均检测到大量质谱峰，且峰分布模式在不同NO_x水平下呈现相似性。总体而言，NO_x浓度变化通过改变关键活性中间体的反应路径，显著影响了气溶胶组分的分子多样性及官能团分布特征。

Conclusions and Outlook

本研究系统阐明了不同NO_x浓度下萜烯混合物氧化生成SOA的组分特性与健康效应。在组成方面，高NO_x条件促进有机硝酸盐形成，同时抑制多官能团产物的生成。分子水平质谱分析表明，含羰基和羧酸官能团的氧化产物是主要组分，这些物质更易分配至颗粒相，并通过聚合反应形成高分子量化合物。健康效应评估显示，中低NO_x环境下SOA的氧化潜能（OP）显著增强，这与过氧化物及高氧有机分子（HOM）的贡献密切相关。本研究为理解复杂大气混合氧化过程中的气溶胶健康风险提供了关键科学依据。