基于多环芳烃骨架的煤分子结构模型构建与优化及其对煤烟生成机制研究的创新贡献

本文系统综述了基于多环芳烃（PAHs）骨架的煤分子结构模型开发与优化研究。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）、固态13C核磁共振（13C NMR）和X射线光电子能谱（XPS）等多维度表征手段，揭示了煤焦油中多环芳烃结构与煤烟生成的内在关联。研究创新性地构建了原始煤与焦油煤的分子结构模型（C297H290O113N6S2/C266H210O71N6S2），并通过量子化学计算验证了模型的可靠性，为煤热解过程中碳烟形成机制的分子动力学模拟提供了关键理论支撑。

　　

Highlight

通过保留焦油并去除轻质挥发物的创新样品制备方法，本研究聚焦于煤焦油中多环芳烃（PAHs）的结构演化特性。采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）在4000-400 cm^-1波数范围内解析分子片段振动模式，主要识别出四大特征区：羟基伸缩振动（3700-3000 cm^-1）、脂肪族C-H键（3000-2700 cm^-1）、含氧官能团（1800-1500 cm^-1）以及芳香环和杂原子振动（1500-400 cm^-1）。这些光谱特征为揭示煤分子中官能团分布及芳香缩合度提供了关键指纹信息。

Conclusions

本研究通过物理化学表征与量子化学计算相结合，成功构建了以多环芳烃为骨架的原始煤与焦油煤分子结构模型。通过二维化学式构建、三维结构优化及¹³C NMR验证，深入揭示了焦油煤与原始煤的结构特征差异，为煤热解与燃烧过程中碳烟形成机制的研究提供了可靠的分子基础模型。分子动力学模拟结果表明，焦油煤中的多环芳烃组分显著促进碳烟形成，进一步证实了多环芳香结构在碳烟生成中的核心作用。