数据驱动的ELNES/XANES分析：光谱预测、结构解析与性质量化新方法

本刊推荐研究人员针对传统ELNES/XANES分析依赖定性比对的问题，开展了基于机器学习的数据驱动方法研究，实现了从基态电子结构预测激发态光谱、从近边结构提取径向分布函数，以及直接从光谱量化12种材料性质的多重突破，为材料表征提供了自动化、可解释的高通量分析新范式。

　　

在材料科学研究领域，电子能量损失近边结构（ELNES）和X射线吸收近边结构（XANES）作为核心损失谱学技术，长期以来一直是解析材料原子环境、化学键合和振动特性的重要手段。然而，传统分析方法严重依赖于实验谱与参考谱的定性比对或耗时巨大的第一性原理计算，这极大地限制了研究效率和对复杂材料的深入理解。随着材料数据库的快速扩张和人工智能技术的迅猛发展，如何利用数据驱动方法实现ELNES/XANES的定量化、预测性分析，已成为领域内亟待突破的关键问题。

东京大学工业科学研究所的Teruyasu Mizoguchi教授团队在《Microscopy》发表了系统性研究，通过创新性地融合机器学习算法与光谱模拟技术，开发了一系列突破性的分析方法。研究主要采用了基于第一性原理的CASTEP代码进行光谱计算，构建了包含大量硅氧化物和有机分子的光谱数据库；利用前馈神经网络（FNN）处理高维光谱数据并建立输入-输出的非线性映射；采用循环神经网络（RNN）处理SMILES字符串等非坐标描述符；并通过灵敏度分析解析机器学习模型的决策机制，增强模型的可解释性。

1. 加速ELNES/XANES模拟：从基态电子结构预测激发态光谱

研究人员通过FNN模型，成功实现了仅利用基态部分态密度（PDOS）即可准确预测激发态ELNES/XANES光谱。以硅氧化物体系的氧K边为例，模型对90%以上的测试数据实现了均方误差低于0.4的精确预测。值得注意的是，当将基于晶体数据训练的模型应用于非晶硅氧化物时，预测精度显著下降，这揭示了非晶结构中更强的核心空穴效应。通过引入带隙作为额外输入特征，模型对非晶材料的预测精度得到大幅提升。更令人惊喜的是，该模型展现出良好的可转移性，成功预测了Li₂O、MgO、Al₂O₃和GeO₂等多种金属氧化物的氧K边光谱，表明其对于具有相似化学特性材料的普适性。

2. 从文本输入预测ELNES/XANES光谱

针对原子坐标获取和结构优化计算成本高的问题，研究团队开发了基于RNN的预测模型，可直接从SMILES（简化分子输入行输入系统）字符串预测碳K边光谱。该方法避免了复杂的结构优化过程，特别适用于大分子体系。通过对22,007个分子的测试，模型在大多数情况下实现了高精度预测（平均MSE=0.01），即使对于预测效果最差的分子，其主要峰位置仍能与模拟谱保持合理一致，证明了分子图表示作为光谱描述符的有效性。

3. 超越常规分析：从ELNES/XANES预测径向分布函数

研究突破了传统近边结构分析的限制，开发了从ELNES/XANES光谱直接提取径向分布函数（RDF）的方法。通过FNN模型，研究人员成功从氧K边光谱预测了硅氧化物中氧原子周围的RDF，在1-3?范围内实现了高度准确的预测。更重要的是，该方法在实验谱分析中同样有效，对α-石英的实验O-K边光谱分析表明，其在短程范围内（1-3?）的配位数预测误差仅为0.3左右，证明了基于模拟数据训练的模型对实验数据的适用性。

4. 从ELNES/XANES量化多种材料性质

研究实现了从碳K边光谱直接量化12种分子性质的突破。对于激发能、sp³碳比率、LUMO能量和HOMO-LUMO能隙等强度性质，预测精度极高（R²>0.93）。通过引入氮、氧、氟原子与碳原子的比率作为额外输入，成功改善了分子量等广度性质的预测精度。这一突破表明核心损失光谱可作为强大的描述符，用于预测包括电子结构相关性质和热力学性质在内的多种材料特性。

5. 通过灵敏度分析解读预测模型

针对机器学习模型"黑箱"问题，研究人员采用灵敏度分析方法，通过在原训练谱上添加高斯峰扰动并观察预测性质的变化，揭示了光谱特征与性质之间的物理联系。例如，分析发现阈值附近（0-2eV）的光谱强度变化对激发能预测影响显著，而π和σ特征峰分别与sp³碳比率呈负相关和正相关，这与化学直觉完全一致，证明了模型学习到了物理意义上合理的特征-性质关系。

该研究通过数据驱动方法实现了ELNES/XANES分析的多重突破：不仅大幅提高了光谱计算效率，还扩展了近边光谱的分析维度，实现了从结构信息提取到性质量化的全方位提升。机器学习模型的成功应用证明了光谱数据中蕴含着远比传统认识更为丰富的结构信息和性质信息，这些信息可通过适当的算法提取出来。研究中所开发的方法不仅适用于ELNES/XANES光谱，原则上可扩展到其他类型的谱学或实验数据，如衍射谱或发射光谱等。随着大型、高质量实验光谱数据库的建立和机器学习技术的不断发展，自动化、可解释、可扩展的光谱学分析将成为材料深度理解和加速发现的核心驱动力，为材料科学研究范式带来革命性变化。