一维链状配位聚合物（CPs）的构筑及其作为高性能锂离子电池负极材料的应用研究

传统有机电极材料因循环稳定性差与比容量低而受限，配位聚合物（CPs）凭借其可调控结构成为极具前景的替代材料。来自某研究团队的研究人员通过过渡金属与吡嗪-2-羧酸（Hpzca）配位，合成两种一维CPs——[Co(pzca)2(H2O)]n与[Ni(pzca)2(H2O)]n。电化学测试显示，Ni-1D在200次循环后仍具401.6 mA h g?1可逆容量，Co-1D更表现出596.9 mA h g?1的高容量与近100%库仑效率。该研究为设计高性能锂电负极提供了新思路。

　　

传统有机电极材料因其较差的循环稳定性和较低的比容量而存在明显局限。相比之下，配位聚合物（Coordination Polymers, CPs）因其结构可理性设计而展现出显著潜力。通过过渡金属与有机配体之间形成配位键，CPs可构建丰富的锂存储位点，从而突破传统有机材料的限制。本研究通过吡嗪-2-羧酸（Hpzca）与Co²⁺/Ni²⁺中心配位，成功合成两种新型一维CPs——[Co(pzca)₂(H₂O)]_n（简称Co-1D）和[Ni(pzca)₂(H₂O)]_n（简称Ni-1D）。电化学测试结果表明，两者均表现出卓越的储锂性能。其中，Ni-1D在100 mA g^?1的电流密度下循环200次后仍保持401.6 mA h g^?1的可逆容量；而Co-1D则展现出更优异的电化学行为，包括更高的容量保持率（596.9 mA h g^?1）和接近100%的库仑效率。这种性能差异主要源于两者金属中心的氧化还原特性差异以及经过优化的锂离子（Li⁺）扩散路径，相关机制通过动力学分析和密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算得以验证。本研究为基于配位结构设计的高性能锂离子电池负极材料提供了重要的理论依据和设计思路。