利用多铁性YMnO3单晶中本征无序畴网络实现可调谐畴壁结构的物理储层计算

本文系统探讨了多铁性YMnO3单晶在物理储层计算（Physical Reservoir Computing, PRC）中的应用潜力。研究发现，该材料通过其独特的畴壁结构展现出显著的非线性响应、相位延迟和高维特征，在波形生成（WG）、记忆容量（MC）和非线性自回归移动平均（NARMA2）预测等任务中表现优异，同时具备高温度稳定性和超低功耗（约1.77 μW），为新一代绿色人工智能与边缘计算硬件提供了创新解决方案。

　　

1 引言

随着智能计算需求的不断增长，脑启发硬件系统逐渐成为突破传统冯·诺依曼架构限制的重要方向。物理储层计算（PRC）作为一种新兴的神经形态计算范式，利用物理系统的内在非线性动力学处理时空数据，无需迭代训练内部状态，显著降低了计算成本。与依赖复杂优化的深度神经网络不同，PRC通过固定的非线性“储层”将输入信号映射为高维表示，再通过线性输出层进行整合，其结构模拟了大脑皮层微电路中的回声状态动力学。

尽管已有多种材料平台（如光学谐振器、自旋电子网络和忆阻系统）被用于PRC研究，多铁性材料在这一领域的应用仍处于初步阶段。近年来，Sun等人利用Pt/Co/Gd-PMN-PT异质结构实现了波形分类和Mackey-Glass预测的高精度，展现了多铁材料在PRC中的潜力。然而，大多数PRC系统仍面临热稳定性差、材料降解和工作温度范围窄等问题，限制了其与互补金属氧化物半导体（CMOS）技术的集成。

多铁性锰酸钇（YMnO₃）单晶因其独特的畴/畴壁结构和高温稳定性（可达800°C）成为极具吸引力的PRC候选材料。该材料具有三叶草状的铁电和反相畴排列，形成导电和绝缘畴壁的网络结构，其非线性电流-电压（I–V）特性、相位延迟动力学和高维配置空间为PRC提供了理想的基础。本研究旨在系统评估YMnO₃单晶在PRC中的性能，探索其在不同器件配置下的优化策略，并展示其在低功耗语音识别等实际应用中的潜力。

2 结果与讨论

2.1 YMnO₃晶体与器件配置

YMnO₃单晶采用浮区法制备，其独特的非本征铁电性表现为交织的结构畴和极性畴壁，形成受拓扑保护的三叶草状网络。通过透射电子显微镜（TEM）观察，该畴结构与Choi和Meier等人先前报道的结果一致。畴和畴壁不仅是体相/界面结构，还具有依赖于铁电极化方向的导电性：在YMO_⊥配置中（极化方向垂直于晶体表面），向下极化（-P_z）的畴比向上极化（+P_z）的畴更导电；而在YMO_//配置中（极化方向平行于表面），尾-尾畴壁导电，头-头畴壁绝缘。

为系统研究晶体取向和畴壁排列对载流子传输的影响，本研究设计了四种电极配置：YMO_⊥,s（同侧电极，垂直于c轴面内传输）、YMO_//,s（同侧电极，平行于c轴传输）、YMO_⊥,o（异侧电极，垂直穿越畴传输）和YMO_//,o（异侧电极，垂直穿越平行畴传输）。晶体被夹在两个16电极阵列之间，电极间距离为13 μm（同侧）和130 μm（异侧），通过这种蜘蛛状设计实现了信号传播路径的空间多样性，为储层系统提供了丰富的非线性和延迟响应。

2.2 非线性、相位偏移与高维特性

所有器件配置均表现出显著的非线性I–V特性，这是实现PRC中高维和非线性映射的关键。对数坐标分析显示，电流与电压的关系满足I ∝ V^α，其中α值随电压升高从1增至2，表明从欧姆传导向空间电荷限制传导（SCLC）机制的转变。这种非线性是材料的本征体相性质，因此在不同测量几何和极化方向下保持一致，为器件架构提供了灵活性和鲁棒性。

电化学阻抗谱（EIS）分析揭示了YMnO₃晶体中的电荷传输和弛豫过程。奈奎斯特图中的非理想半圆表明存在恒定相位元件（CPE），可能与表面粗糙度、泄漏电容和畴壁/电极间非均匀分布有关。高频区的多个半圆反映了体电阻、畴、畴壁和电极/晶体界面等多种机制的贡献。通过等效电路模型（电阻与三个R-CPE组件串联）拟合，计算得到各配置的有效时间常数（τ），其中YMO_⊥,o配置略高，暗示其可能具有更好的记忆容量，有利于时间序列预测。

电压-时间（V–t）曲线显示输入与输出信号间存在明显的相位偏移，快速傅里叶变换（FFT）分析证实输出信号中含有高次谐波，表明系统能将输入信号转换为高维表示。利萨如图形随输入振幅增加呈现弯曲和收窄，进一步证实了非线性增强和相位偏移减小。所有配置在相同输入振幅下表现出相似的非线性度和相位偏移，但YMO_⊥器件通常具有略高的功率谱密度（PSD）值。

2.3 热稳定的非线性I–V特性

温度依赖的I–V测量表明，YMnO₃在200 K以上仍保持强非线性，且在高温下依然稳健。阿伦尼乌斯曲线显示电荷传导的激活能在0.475–0.589 eV之间，其中平行配置（YMO_//,s和YMO_//,o）的激活能低于垂直配置（YMO_⊥,s和YMO_⊥,o），这种各向异性与畴壁的取向和类型密切相关。平行配置中电流路径更易沿导电的尾-尾畴壁传播，载流子经历较低的势垒和较少的热激活跃迁；而垂直配置中电流需穿越畴或导电性较差的畴壁类型，导致更高的激活能。

YMnO₃单晶的热稳定性对于集成到CMOS兼容芯片至关重要，其在高温度制备过程中保持非线性行为的能力，使其成为能源高效PRC应用的理想选择，特别是在需要高热韧性的环境中。

2.4 功率效率

基于I–V特性估算，YMnO₃器件在5 V电压下的平均电流为23.6 nA，总功耗约为1.77 μW（15个输出通道），显著低于其他PRC系统（如动态忆阻器基RC系统约22 μW，Ag-Ag₂S NP忆阻器基系统约13.81 μW）。此外，以每个铁电畴作为等效节点计算，YMO_⊥,s器件的单畴功耗仅为0.02 nW，远低于Ag₂Se器件（0.07 nW/结）和CMOS模拟电路（1.6–1.9 nW/突触）。这种超低功耗特性，加上可通过优化操作时间进一步降低能耗的可能性，使YMnO₃在能效方面具有显著优势。

2.5 复杂计算任务中的性能评估

2.5.1 波形生成

波形生成（WG）任务是评估材料PRC性能的基本方法。本研究采用11 Hz正弦波形作为输入，通过岭回归训练线性读出函数，将15个输出信号映射到目标波形（包括余弦、锯齿波、方波、三角波等）。所有器件配置均表现出高预测精度，且输入振幅的增加显著提高了预测准确性，这归因于非线性和功率谱密度的增强。不同配置在相同输入振幅下的性能相当，表明YMnO₃具有稳健的PRC能力。

2.5.2 NARMA2与记忆容量

NARMA2任务是时间序列预测的常用基准，目标信号由非线性自回归移动平均方程生成。所有器件配置的归一化均方误差（NMSE）均低于0.15，其中YMO_⊥,o配置的NMSE最低（0.065），显示出优异的目标拟合能力。随着输入振幅增加，NMSE值降低，预测准确性提高。记忆容量（MC）任务评估材料的短期记忆能力，异侧测量配置的MC值高于同侧配置，与略高的有效时间常数一致。MC值在4.5–5之间波动，与先前报道的结果相当，证实了YMnO₃在处理复杂时间序列预测和信息保留方面的有效性。

2.5.3 语音识别

语音识别任务因信号的高维性而颇具挑战。与传统的高功耗方法不同，本研究采用简化的预处理方法：通过磺化聚苯胺网络增强原始语音数据，经整流、降采样和归一化后生成简化语音数字表示。YMO_⊥配置（同侧和异侧电极）作为RC系统，记录了31个输出信号，通过岭回归训练线性分类器进行数字或说话人分类。结果显示，该系统的数字识别准确率最高达75%，说话人识别准确率可达98%，展现了YMnO₃基PRC在实际语音识别应用中的高效性和低功耗优势。

2.6 通过改变畴结构调谐计算性能

电场极化处理对YMnO₃单晶的非线性、相位偏移和高维特性产生了显著影响。极化后，材料的非线性降低，畴结构的简化导致固有非线性减弱，而相位偏移基本保持不变。FFT分析显示极化配置在各频率下的PSD略有下降，生成高次谐波的能力减弱。在PRC任务中，极化晶体的性能普遍下降：WG预测准确性降低，NARMA2任务的NMSE升高，语音识别准确性略低。这表明未极化状态下更复杂的畴结构对PRC性能有积极贡献，也暗示通过精细调控畴结构可实现计算性能的优化，甚至引入可重写性或可编程性。

3 结论

本研究确立了YMnO₃单晶作为稳健、可调谐PRC平台的潜力。未极化晶体在波形生成、NARMA2预测和记忆容量等任务中表现出色，其独特的畴结构带来的非线性、相位延迟和高维特性是性能优越的关键。材料的热稳定性和低功耗特性（1.77 μW总功耗，0.02 nW/畴）使其特别适合集成到CMOS兼容芯片中。电场极化会简化畴结构，降低非线性，导致性能下降，这强调了复杂畴结构在PRC中的重要性。在实际语音识别应用中，YMnO₃基系统展现出高准确性和能效，为新一代绿色人工智能和边缘计算硬件奠定了基础。未来研究可聚焦于器件配置优化、畴结构影响深入探索以及多储层系统复杂任务处理，进一步推动材料基计算范式的发展。

4 实验方法

4.1 YMnO₃单晶制备与表征

采用浮区法制备高质量YMnO₃单晶，切割后获得YMO_⊥和YMO_//两种晶向的晶体。通过铜电极和75 kV/cm电场对YMO_⊥晶体进行极化处理。TEM样品通过氩离子研磨制备，在200 kV场发射透射电镜下进行观测。

4.2 YMnO₃基储层器件制备

将晶体固定于印刷电路板（PCB）中心孔，通过热蒸发在晶体前后表面沉积16个金电极（100 nm厚），并用银浆将电极键合到PCB导电垫上。

4.3 电学测量

使用Keithley 2636源表和定制LabVIEW程序进行I–V测量；Zurich MFIA阻抗分析仪采集电化学阻抗谱；National Instruments DAQ系统进行电压-时间测量，采样率1000点/秒。语音识别采用免费语音数字数据集，经Python预处理后输入PRC系统。

4.4 YMnO₃基物理储层计算

储层架构基于YMnO₃单晶的蜘蛛状电极设计，输入信号施加于一个电极，其余电极记录输出响应。通过岭回归训练线性读出层，将储层状态映射到目标输出，用于波形生成、NARMA2预测、记忆容量和语音识别等任务。