界面狄拉克调制TiN/MXene异质结构实现解耦离子-电子传输以用于超快铵离子存储

来自某研究团队的研究人员针对传统二维材料在铵离子混合赝电容器(AAI-HPCs)中因不可逆堆叠而难以兼顾金属导电性、超快NH4+动力学和稳定循环的问题，开发了原位氮工程TiN/MXene异质结构，并通过PVP引导界面约束集成Ag-Bi2Te3纳米片，利用拓扑狄拉克态提升导电性与机械稳定性，实现33.3%的扩散势垒降低和98.1%的5000次循环容量保持率，最终构建的全电池能量密度达79.2 Wh kg?1，推动了新一代AAI-HPCs的解耦传输设计。

　　

在水系铵离子混合赝电容器（Aqueous Ammonium-Ion Hybrid Pseudocapacitors, AAI-HPCs）中，开发兼具金属级导电性、超快NH₄⁺动力学和长循环稳定性的电极材料仍面临重大挑战。传统二维材料因严重的不可逆堆叠问题难以实现这些性能的协同优化。为此，研究人员通过六胺衍生的NH₃氮化策略，原位构建了氮化钛/ MXene（TiN/MXene）阶梯异质结构，不仅自发诱导氮空位形成与外延TiN成核，还有效抑制MXene堆叠并形成扩展的离子扩散通道。

利用聚乙烯吡咯烷酮（Polyvinylpyrrolidone, PVP）的界面约束作用，研究团队将超薄Ag-Bi₂Te₃纳米片精准集成于TiN/MXene基体中。该结构中的拓扑狄拉克态（Topological Dirac States）保证了金属级别的导电性，同时显著增强材料的机械稳定性。所获得的Ag-Bi₂Te₃@TiN/MXene异质结构构建了双氢键NH₄⁺配位位点：稳定的Ti─N─H─N锚定与Ag增强的Te─H─N相互作用协同作用，使离子扩散势垒降低33.3%（从36 eV降至24 eV）。

通过非原位与工况（operando）分析，研究证实了Bi³⁺/Bi⁰与Ag⁺/Ag⁰氧化还原电对的可逆反应过程，并与应变自适应MXene骨架协同工作，使得电极在5000次循环后仍保持98.1%的容量。基于Ag-Bi₂Te₃@TiN/MXene负极与活性炭（AC）正组构筑的全电池AAI-HPCs，实现了79.2 Wh kg^?1的能量密度（功率密度800 W kg^?1），可持续为商用电子设备供电超过100秒。柔性软包电池在机械应力下仍达到96.5 Wh kg^?1的能量密度，性能超过已报道的MXene基NH₄⁺存储系统。

该项研究确立了界面电子调制作为一种通用策略，可用于实现下一代AAI-HPCs中的解耦离子-电子传输，为高性能储能器件的理性设计提供了新范式。