高熵氧化物(FeCoNiCrMn)3O4协同强化Zn2+/NH4+储能新范式

本研究针对水系储能器件中Zn2+需稳定框架抗畸变、NH4+需表面活性位点促传输的核心问题，开发了具有高熵效应的(FeCoNiCrMn)3O4尖晶石材料。该材料通过热力学稳定结构、调控d带中心及诱导表面缺陷，协同提升了Zn2+/NH4+存储动力学，实现了锌离子电池（ZIBs）0.1 A g?1下320.2 mAh g?1的高容量和铵离子电容器（AICs）15,000次循环后96.1%的容量保持率，为通用化水系储能设计提供了创新范式。

　　

水系储能器件（AESD）凭借其本质安全性、环境友好性与低成本优势备受关注。其中，锌离子电池（ZIBs）的高能量密度特性与铵离子电容器（AICs）的快速充电能力尤为突出。核心挑战在于：Zn²⁺需要稳定框架抵抗结构畸变，而NH₄⁺需丰富表面活性位点以实现快速传输。本研究创新性地开发了高熵氧化物(FeCoNiCrMn)₃O₄（HEO），其不规则多面体尖晶石结构通过高熵效应实现热力学稳定，构建刚性框架，调控d带中心，优化电子分布，并诱导形成富含缺陷的表面结构，协同加速Zn²⁺/NH₄⁺的反应动力学。该材料在Zn²⁺存储中展现出卓越性能（0.10 A g^?1下容量达320.2 mAh g^?1，10.00 A g^?1下仍保持100.6 mAh g^?1，且在5.00 A g^?1下循环3600次后容量保持率达82.2%）；在NH₄⁺存储中同样表现优异（0.50 A g^?1下比容量为391.1 F g^?1，5.00 A g^?1下循环15,000次后容量保持率高达96.1%）。机理研究表明，Zn²⁺存储涉及高熵多离子协同电荷转移与界面化学自适应过程。本研究为水系储能器件的通用化设计提供了创新性范式。