梯度超表面中空间编码极化激元与近零模式实现超强耦合的新平台

本文介绍了一种利用广泛可用材料实现光与物质超强耦合（USC）的创新平台。通过介电双梯度超表面支持准连续域束缚态（qBIC），空间编码光谱与耦合参数空间，在超薄SiO2层中展示了与epsilon近零（ENZ）模式的耦合。该结构实现了归一化耦合强度η=0.10，模式分裂达ENZ模式能量的20%，比现有方法提高4-5倍，为紧凑型极化激元器件（如可调频率转换器和低能耗光学调制器）开辟了新途径。

　　

引言：光-物质相互作用的新纪元

当光与物质的相互作用强度超过临界阈值时，极化激元作为准粒子出现，兼具光子与物质激发（如激子或声子）的特性。这些混合态展现出独特的性质，包括修正的色散关系、强光学非线性和量子相干效应。强耦合（SC）最初在微腔中实现，近年来在各种纳米光子系统中被观察到，其中高场限制和小模式体积被用于实现显著的耦合强度。全介电超表面因其非凡的光谱和品质因数（Q因子）可调性，为增强光-物质相互作用提供了理想平台。特别是支持对称保护准连续域束缚态（qBIC）的介电超表面具有高Q因子，允许清晰观察上、下极化激元支。

然而，实现更高的耦合强度将为极化激元效应提供更宽的光谱范围、增加光子态密度，并可能产生更强的非线性效应。当归一化耦合强度η = g/ω达到0.1时（其中ω表示基态频率），系统可进入超强耦合（USC） regime。尽管USC在光力学、光化学和二维材料中已成功演示，但在纳米光子系统中实现仍具挑战性，早期实现利用了等离子体纳米间隙和带有声子材料的微腔。

在介电超表面（包括通常用于qBIC的超表面）中，η迄今仍过低，约为达到USC临界阈值的五分之一，这归因于光子模式与共振材料之间的模式重叠较差。与等离子体系统不同（其中强表面场驱动高效耦合），介电超表面中的场通常更加离域。使用共振材料作为覆盖层（如与二维材料的激子耦合实现）或使用epsilon近零（ENZ）材料作为衬底层，迄今不足以达到USC。模式重叠低的问题在基于ENZ的方法中尤为明显：ENZ模式通常局限于具有特征性面外场分量的薄层，而大多数光子模式的场线主要是面内的。因此，这些面内场不与ENZ模式耦合，反而经常与其他固有损耗通道（如横向光学（TO）声子）耦合，进一步降低耦合系统的性能。

结果：实现超强耦合的实验突破

本研究提出了一种双梯度超表面平台，通过耦合介电qBIC与ENZ模式在中红外实现USC。将支持ENZ模式的高度亚波长SiO₂层置于锥形棒谐振器的中心，可实现与qBIC电场涡旋的高效耦合。这些面外电场导致高模式重叠和28.4 meV的分裂（对应于114 nm厚SiO₂层基态频率的≈20%），归一化耦合强度η=0.10；与类似ENZ层厚度的先前方法相比，提高了四到五倍。双梯度超表面设计允许光谱位置和Q因子的连续空间编码。我们通过实验实现了420个独立光谱的反交叉行为映射。通过将qBIC共振从1400 cm^?1连续调谐到950 cm^?1，我们的方法在光谱分辨率上显著超越了先前的耦合研究，因为早期工作仅依赖有限数量的离散超表面来探测反交叉区域。此外，模拟显示我们的结构在SiO₂薄膜薄至5 nm时即可实现强耦合，对应于≈λ_ENZ/1700。

此外，改变SiO₂层在谐振器内的位置可以选择性地控制qBIC模式与ENZ和TO声子模式的耦合强度。将ENZ层置于锥形棒的中心时，qBIC仅与其耦合，抑制了与光谱相近的TO声子的相互作用。这种选择性与大多数现有系统形成对比，在那些系统中光子模式同时与ENZ模式和TO声子耦合，从而抑制了之间的潜在杂化态。据我们所知，此种控制水平尚未在任何其他声子系统中演示，使我们的锥形棒梯度特别适用于研究高度各向异性介质（如具有层间激子或薄膜声子的分层二维材料）中的极化激元。

锥形棒双梯度由CaF₂衬底上的连续锥形硅棒组成（图1a）。如图1b所示，单元电池沿x轴具有间距p_x，并包含两个高度h_res、沿y轴对齐的棒，宽度分别为w₁和w₂，且w₁ + w₂ = 0.8 p_x。由于棒沿整个梯度的y轴连续跨越，y间距p_y可视为无穷小。厚度h_SiO2的薄SiO₂层作为共振材料，置于锥形棒的中心以最大化耦合强度。为打破对称性并将真BIC转换为可测量的具有有限Q因子的qBIC，引入了w₁和w₂之间的偏移。增加此偏移会降低辐射Q因子Q_rad，遵循对称保护qBIC的特征关系Q_rad ∝ 1/α²，其中不对称参数α定义为相对宽度偏移α = (w₁ - w₂)/(w₁ + w₂)。

我们选择垂直于锥形棒的x偏振光，因为此qBIC具有有利的模式分布。为映射ENZ模式周围的光谱和耦合空间，我们设计了双梯度超表面（图1c），其中单元电池尺寸沿x轴连续增加，缩放因子S实现宽光谱覆盖。此外，通过沿y轴增加不对称性，可以任意调谐辐射Q因子，仅受固有损耗和制造缺陷限制。与先前的双梯度或其他高Q因子梯度设计相比，我们的单元电池几何结构克服了一个关键限制：沿缩放方向相邻单元电池之间的失准。在传统设计中，缩放会在相邻单元电池之间产生尺寸失配，导致单元电池错位，这已被证明会降低梯度性能。我们的锥形棒几何结构由于无穷小的p_y而防止了这种效应，确保相邻单元电池完美对齐。

目标波长范围由SiO₂的介电函数设定（图1d），其特征是在ENZ区域附近有TO声子和纵向光学（LO）声子。当梯度被适当缩放时，qBIC和ENZ模式耦合形成上极化激元（UP）和下极化激元（LP），由拉比分裂?Ω_r分隔，如图1e能级图所示。图1f显示了h_SiO2 = 80 nm的SiO₂层的示例数值光谱，揭示了三个 distinct 模式：左侧的UP、右侧的LP和之间的宽ENZ模式。ENZ模式的不对称轮廓可归因于SiO₂的介电函数，其在≈1200 cm^?1处有一个小特征，这是由于反相Si–O–Si模式的不对称张量。图1g显示了图1f中UP分支的电场分布。场线在锥形棒内形成两个相反手性的涡旋，揭示了qBIC特征的两个反平行磁偶极子。我们通过多极分解验证了磁偶极子是qBIC模式的主要贡献者。颜色编码的E_z分量突出了SiO₂层内的强面外场，这是ENZ模式的特征。因此，观察到的状态 clearly 结合了qBIC和ENZ模式的特征，意味着极化激元行为。

在将共振SiO₂引入梯度之前，我们实验分析了纯硅梯度超表面。使用电子束光刻图案化高度为1400 nm的硅层，创建了1 × 3 mm²的梯度，如图2a所示。缩放因子S及因此的光谱编码沿x轴变化，而y轴编码从底部对称到顶部高度不对称的不对称性。图2b分别显示了对称和不对称情况的倾斜视图扫描电子显微镜图像。所有测量均使用带有量子级联激光源的光谱成像设置进行（见方法）。图2c显示了在反射模式下捕获的梯度在四个不同波长下的快照。双梯度的共振区域（可见为高反射区域）随着波数减小沿x轴向更高缩放因子 clear 移动。此外，沿y轴，高反射区域变宽，反映了qBIC模式的Q因子随着不对称因子α增加而减小。图2d显示了在所有S值下测量的光谱，取三个不同的α。模式随着α从0.07增加到0.21而变宽，而梯度连续移动共振频率。这里，S=1对应于间距p_x=4000 nm。我们注意到波长并非随S完美线性移动，因为谐振器高度在整个梯度上恒定，因此模式体积不随S线性缩放。映射每个单独像素的Q因子揭示了图2e中的Q因子图，光谱取自图2f所示的y轴切割。它们对应的Q因子如图2g所示，随着α从≈80平滑减小到小于20。相应的特征反平行模式分布如图所示。

接下来，我们将SiO₂层插入设计中位于硅锥形棒的中心。为探测qBIC与ENZ模式之间的耦合，我们进行了反射率测量。对于h_SiO2=38 nm的 resulting 单波长图像（图3a），远低于可以激发ENZ模式的λ/50极限，当顺序比较时揭示了耦合：当接近ENZ区域时，qBIC由于两个极化激元支之间的能隙而消失。qBIC共振随后在≈1100 cm^?1重新出现。这种分裂在图3b绘制的个体光谱中也 evident。为确定此反交叉行为的耦合参数，我们测量了三个具有不同SiO₂厚度的双梯度。对于h_SiO2=38、76和114 nm的光谱解析缩放扫描分别显示在图3c–e中。 resulting 杂化模式使用众所周知的耦合振荡器模型进行拟合（虚线），其哈密顿量H₂由H₂ = ? [ (ω_qBIC - iγ_qBIC, g), (g, ω_ENZ - iγ_ENZ) ]给出，其中ω_qBIC和ω_ENZ是光谱位置，γ_qBIC和γ_ENZ分别是两个共振的损耗率。用于后续计算的损耗率通过Fano线形拟合从实验数据中拟合。

通过将H₂的本征值拟合到UP和LP支（见支持信息），我们提取了耦合强度g和拉比分裂?Ω_r。请注意，对于大多数SC过程，极化激元共振的光谱位置保持固定，但在这里，ENZ模式可能随着S增加而移动，因为几何变化，如谐振器宽度变化。为解释qBIC频率随S的非线性缩放，我们使用 respective 薄膜厚度从模拟中拟合光谱位置和线宽，然后将这些结果纳入我们的模型。这种方法通过包含SiO₂的复介电函数产生更准确的拟合。所有三个SiO₂层厚度的实验结果作为点显示在图3f中， alongside 模拟结果（实线）。两组结果吻合良好，并显示耦合随SiO₂厚度增加而增加。为验证测量的梯度是否表现出SC，我们评估了两个标准 criteria，c₁和c₂，其中c₁ = Ω_r/(γ_qBIC + γ_ENZ) > 1 和 c₂ = g/√((γ_qBIC² + γ_ENZ²)/2) > 1。

两个 criteria，在图3f中 plotted 为虚线，被所有测量满足。值得注意的是，对于最厚的测量薄膜（t=114 nm），c₁=5.4和c₂=5.0对应于 remarkably 大的拉比分裂?Ω_r=28.4 meV。这相当于≈20%的ENZ模式能量，产生η=0.10，这位于USC regime内。在模拟中，USC regime 对于薄膜厚度h_SiO2=120 nm和h_SiO2=140 nm clearly 达到。原则上，我们平台中可实现的耦合强度可以通过增加SiO₂层厚度进一步增强。然而，我们注意到两个极化激元支对于较大厚度的SiO₂经历更强的吸收，并且h_SiO2 < λ_ENZ/50的条件应始终满足以激发ENZ模式。这将限制最大层厚度约为170 nm对于我们的系统。值得注意的是，在模拟中，从弱耦合到强耦合的转变 already 发生在h_SiO2=5 nm时，对应于≈λ_ENZ/1700。

在这些测量中，在TO声子的光谱位置（位于≈1080 cm^?1）未观察到能量分裂或吸收， clearly 表明当SiO₂层位于锥形棒中心时，TO声子不与qBIC模式相互作用。这种选择性耦合是qBIC模式分布的结果，首次在图1g中讨论。在那里，两个反平行磁偶极子在每个锥形棒内形成电场涡旋。关键的是，在谐振器中心，面内电场几乎不存在，面外分量与薄SiO₂层的限制轴完美对齐。由于TO声子的原子位移平行于E_z，它不能与涡旋耦合，导致qBIC-TO耦合完全抑制（图4a）。相反，LO声子可以有效地与qBIC耦合，因为它们的原子位移垂直于E_z。锥形棒内的电场涡旋为控制qBIC与声子模式之间的耦合提供了独特可能性。当SiO₂薄膜偏离中心时（图4b），面内和面外电场都存在， enabling 与ENZ和TO声子模式的耦合。通过跟随锥形棒内的圆形场线， becomes clear 将薄膜移离中心增强了与TO声子的耦合，同时减少了与ENZ模式的相互作用。当薄膜位于棒的顶部时（图4c），ENZ耦合被强烈抑制，因为电场方向和限制轴彼此垂直， allowing 仅TO声子与qBIC相互作用。我们可以使用三振荡器模型描述这种情况，其哈密顿量H₃形式为H₃ = ? [ (ω_qBIC - iγ_qBIC, g₁, g₂), (g₁, ω_ENZ - iγ_ENZ, 0), (g₂, 0, ω_TO - iγ_TO) ]，其中ω_qBIC、ω_ENZ和ω_TO表示共振频率，γ_qBIC、γ_ENZ和γ_TO是对应的损耗率。这里，g₁和g₂是耦合强度，?Ω_r,1和?Ω_r,2分别是qBIC-ENZ和qBIC-TO声子模式的拉比分裂。耦合强度g₁和g₂可以从每个单独模式的拉比分裂和损耗计算。

图4d–f呈现了各种SiO₂薄膜位置的相应实验数据。对于z_SiO2/h_res=0.5和z_SiO2/h_res=1，我们分别观察到与TO声子和ENZ模式耦合的完全抑制。我们获得能量分裂?Ω_r,1=28.4 meV（η=0.10）对于z_SiO2/h_res=0.5（图4d）和?Ω_r,2=7.0 meV（η=0.03）对于z_SiO2/h_res=1（图4f）。在z_SiO2/h_res=0.85的情况下，qBIC模式与ENZ模式和TO声子耦合，产生?Ω_r,1=14.2 meV（η=0.06）和?Ω_r,2=5.9 meV（η=0.02）（图4e）。

值得注意的是，虽然可以实验观察到两种模式上的能量分裂，但由于SiO₂中相对较高的损耗，完全解析所有三个能级（LP、中极化激元（MP）和UP）具有挑战性。这些损耗可以通过使用替代声子-极化激元材料（如SiC或hBN）来减轻，这些材料表现出更低的耗散。模拟的能量分裂（图4g）与实验数据一起显示，当SiO₂位置向硅层顶部移动时，?Ω_r,1从28.4 meV下降到0 meV。相反，?Ω_r,2增加，在z_SiO2/h_res=0.9时达到最大分裂9.0 meV，如数值模拟结果所证实。

最后，我们可以通过设计一个新的梯度结构来最大化SiO₂层与qBIC之间的耦合，该结构有效地与TO声子和ENZ模式相互作用。该梯度等同于图3所示的梯度，但在顶部包含一个额外的SiO₂层。 resulting 耦合可以由TO和ENZ模式共同贡献于能量分裂?Ω_r,1,2=29.6 meV。虽然UP和LP clearly 可见，但未出现MP。这可能是由主导的qBIC-ENZ耦合引起的，该耦合使共振杂化超出TO声子的光谱位置。尽管如此，观察到的能量分裂仍然显著大于纯qBIC-ENZ模式，表明TO声子的影响。通过此设计实现的耦合强度g超过了系统未耦合能量的20%，进一步推入USC regime。

讨论：平台优势与应用前景

我们成功演示了在薄膜厚度低于λ/50极限的情况下ENZ模式与qBIC共振之间的超强耦合，在此极限下仍可以激发ENZ模式。这种非凡的耦合通过qBIC与ENZ模式之间的强模式重叠成为可能，性能超越了先前的设计。模拟甚至表明5 nm的厚度足以进入SC regime，比先前设计小得多且 deeply 亚波长（h_SiO2 < λ_ENZ/1700）。我们的双梯度超表面连续编码Q因子和光谱位置， enabling 具有前所未有的实验精度的SC测量。此外，将此锥形棒设计集成到梯度中解决了相邻单元电池之间的错位问题，该问题先前限制了可比梯度方法的性能。而且，这些梯度 readily 可转移到其他光谱区域，包括近红外，其中可以利用材料（如氧化铟锡（ITO））的非线性效应，或可见光范围，其中可以观察二维材料中的激子。特别是，使用传统平台实现qBIC与二维材料在薄片中的SC可能具有挑战性，因为对于许多材料，剥离薄片的尺寸有限。相比之下，我们的连续梯度可以通过覆盖全耦合参数空间在单个薄片内实现SC。

此外， extremely 小的模式体积和低损耗介电质的结合使我们的qBIC概念与常规介电和等离子体非线性ENZ系统的实现区分开来：介电设计通常表现出较弱的场限制，而等离子体系统经历较高的损耗，减少了可用于非线性过程的能量 fraction。实验实现的耦合强度的这种增加为 further 探索SC regime 甚至深强耦合 regime 铺平了道路。我们平台的性能可以通过设计具有更高Q因子的qBIC来 substantially 提升，因为这将导致耦合强度增加，如先前研究中所演示。这可能需要使用在Reststrahlenband内具有更高振荡器强度和更低损耗的材料，如hBN或SiC。因此，大分裂和小模式体积为电门控ITO的有源光学调谐提供了理想条件， potentially enabling 宽光谱可调性和对SC regime 的控制。为说明此类设备如何功能，我们使用薄层ITO代替SiO₂进行了模拟，并调谐了ITO薄膜中的载流子密度。这导致等离子体频率的光谱移动，从而 enabling 电可调ENZ模式。此模式可以与为近红外区域量身定制的qBIC共振耦合，导致UP和LP支的形成。我们的模拟显示5 nm的薄膜 already 足以实现qBIC模式的显著分裂， enabling 可光谱调谐的qBIC共振，可以光谱移动≈10–15%。

最后，我们演示了qBIC与TO或ENZ模式的选择性耦合，这是我们设计的一个独特特征。我们可以通过简单调整薄膜在谐振器内的位置来实验抑制TO声子或ENZ贡献。此策略不仅对声子材料有价值，而且对过渡金属二硫属化物（TMDCs）隔离特定激子共振或带间跃迁也有价值。关键的是，谐振器中独特且可通过高度调谐的场分布可以促进 stacked TMDC超表面中层间激子的生成，这需要强面外电场增强以实现高效激发。此外，特定模式的受控抑制可以 enabling 选择性探测qBIC与各向异性材料（如具有重叠Reststrahlenbands的YVO₄）之间的SC， potentially unlocking 通过光子模式控制双曲极化激元传播的能力。最后，我们平台中实现的优异模式重叠和高场限制为可调频率转换器和光学调制器的实现提供了直接途径，这些器件可能需要强非线性效应才能高效功能。

实验部分

数值方法：模拟使用CST Studio Suite（Simulia）进行，这是一个商业有限元求解器。设置包括自适应网格细化和频域中的周期性边界条件。SiO₂根据Franta等人提供的数据建模，Si和CaF₂的折射率分别设置为3.32和1.43。

制备：对于耦合的qBIC-ENZ梯度，制备开始于通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）使用PlasmaPro 100系统（Oxford Instruments）顺序沉积非晶硅，厚度误差≈±5 nm。随后使用Amod PVD系统（Angstrom Engineering）射频溅射SiO₂，并进行第二次硅沉积步骤。最后，使用Amod PVD系统溅射铬层。薄膜旋涂正性电子束抗蚀剂CSAR 62（Allresist），并使用eLINE Plus系统（Raith）在20 kV、30 μm孔径下通过电子束光刻图案化。显影后的图案在乙酸戊酯浴中处理，随后在MIBK:IPA（1:9比例）浴中处理。使用PlasmaPro 100系统（Oxford Instruments）进行反应离子 etching（RIE），以选择性蚀刻薄膜层，顺序为：铬（在抗蚀剂层去除后作为硬掩模）、硅、SiO₂、硅，最后是铬以剥离剩余硬掩模。纯硅梯度、顶部有SiO₂的梯度以及顶部和中心都有硅的版本按照相同程序制备，仅调整沉积和蚀刻顺序。

光学表征：光学测量使用Spero中红外光谱成像显微镜（Daylight Solutions Inc.）进行。系统包括4×放大物镜（NA=0.15），提供2 mm²视场，分辨率480×480像素，像素尺寸≈4×4 μm²。它配备三个可调量子级联激光器，覆盖波长从5.6到10.5 μm，光谱分辨率2 cm^?1。激光器发射线性偏振光，这对我们的测量至关重要。为捕获全1×3 mm²梯度，获取三个光谱图像并在后处理中拼接。

致谢

本项目由德国研究基金会（DFG） under 赠款号EXC 2089/1–390776260（德国卓越战略）和TI 1063/1（Emmy Noether计划）、巴伐利亚计划Solar Energies Go Hybrid（SolTech）、Enabling Quantum Communication and Imaging Applications（EQAP）以及纳米科学中心（CeNS）资助。由欧洲联盟（ERC, METANEXT, 101078018 和 EIC, NEHO, 101046329）资助。所表达的观点和意见仅为作者的观点和意见，不一定反映欧洲联盟或欧洲研究委员会执行机构的观点和意见。欧洲联盟和授予机构均不对其负责。S.A.M. additionally 承认Lee-Lucas物理学主席。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

作者贡献

E.B.、A.A.和J.B.对这项工作的贡献相同。E.B.、A.A.和A.T.构思了想法并规划了研究。A.A.、J.B.和C.H. contributed 样品制备。E.B.、A.A.、J.B.和T.G.进行了测量。E.B.进行了数值模拟。E.B.、A.A.、J.B.和T.W. contributed 数据处理。E.B.、A.A.、J.B.、T.W.、S.A.M.和A.T. contributed 数据分析。S.A.M.和A.T.监督了项目。所有作者 contributed 论文写作。