协同微孔缺陷工程与轨道重叠传输调控Li2S沉积模式的系统设计

为解决锂硫电池中硫物种体积变化和反应动力学迟缓的问题，研究人员通过结合轨道传输与缺陷工程，设计出具有界面Mo-N-C配位键的缺陷MoS2纳米片阵列。该结构实现了活性位点最大化利用和三维Li2S沉积，使电池在1000次循环后每圈容量衰减仅0.048%，并在高硫负载(6.75 mg cm?2)下获得7.38 mAh cm?2的面容量。

　　

通过协同微孔缺陷工程与轨道重叠传输的系统设计，研究人员成功调控了二硫化锂(Li₂S)的沉积模式。该研究针对锂硫电池中硫物种体积膨胀和反应动力学滞后的核心难题，创新性地将具有界面钼-氮-碳(Mo-N-C)配位键的缺陷工程化二硫化钼(MoS₂)纳米片垂直排列于导电膜纳米通道内，形成有序阵列结构。这种设计不仅最大化暴露催化活性位点，扩展三相界面，还显著提升了电子/质量传输效率，从而实现了吸附-催化-沉积的连续协同过程。

实验与理论计算共同证实：微孔缺陷引起的电子结构重构使传统二维Li₂S沉积转变为三维生长模式。该转变源于电子占据态变化导致的原子轨道取向调整，进而增强跨原子轨道重叠效应。值得注意的是，这种轨道调控效应可远程影响催化剂表面远处的Li₂S分子自组装过程。最终制备的电池展现出卓越的循环稳定性（2C倍率下1000次循环后每圈容量衰减仅0.048%），并在高硫负载（6.75 mg cm^?2）和低电解液/硫比例（6.55 μL mg^?1）条件下实现7.38 mAh cm^?2的高面容量。