衍射诱导的散射型扫描近场光学显微镜伪影：揭示横向与纵向不均匀性的影响及抑制策略

《Optics & Laser Technology》：Diffraction-induced artifacts in scattering-type scanning near-field optical microscopy due to lateral and longitudinal inhomogeneities

本文针对散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）中由衍射效应和浅埋对比活性结构引起的图像伪影问题，系统研究了边缘衍射、一维/二维周期性结构衍射及次表面特征干扰对成像质量的影响。研究人员通过实验与模拟相结合的方法，证实了这些伪影不仅存在于直流和基频解调图像中，还显著影响高次谐波图像，提出了基于光学衍射强度调制的理论模型，并开发了相应的模拟方法。该研究为s-SNOM数据解读提供了重要理论依据，为开发新一代高信噪比、高分辨率成像技术奠定了坚实基础。

　　

在纳米科学与技术迅猛发展的今天，对材料光学特性在纳米尺度上的探测需求日益迫切。散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）作为一种强大的工具，能够突破衍射极限，实现约10纳米甚至更高的横向光学分辨率，并提供化学对比度，因而在纳米技术、化学、材料科学和生命科学等领域发挥着不可替代的作用。然而，尽管s-SNOM技术取得了显著进展，但其成像数据仍易受到特定伪影的影响，这些伪影与光衍射现象以及来自浅埋、具有对比活性的结构的杂散贡献有关，严重阻碍了数据的准确解读。

传统上，s-SNOM系统将原子力显微镜（AFM）与关键元件——通常从侧面聚焦在探针尖端的激光束——集成在一起。探针在表面扫描过程中散射的光受到样品光学参数的调制，产生一对振幅和相位图像。振幅信号归因于样品的反射率，而相位信号则与样品的光学吸收相关。由于感兴趣信号源自探针顶端周围的微小体积，而来自邻近区域的强烈背景光则构成了主要噪声源，s-SNOM信号的重建并非易事，通常需要复杂的检测方案，其中干涉检测和高次谐波解调最为常见。这些检测策略的主要目的是提高信噪比（SNR），从而能够可视化源自样品表面纳米级特征或浅埋特征的微弱近场信号。

除了地形引起的、探针相关的和照明角度引起的伪影之外，s-SNOM成像中还存在由样品物理和光学特性的其他效应引起的额外伪影，这些伪影经常影响s-SNOM的成像过程，显著阻碍数据解读。其中，与衍射相关的伪影至今文献记录较少，尽管其中一些对于经验丰富的s-SNOM从业者来说是众所周知的。本研究聚焦于这一特定问题，首次讨论了在研究的样品边缘/边界处成像元素发生的衍射效应所引起的伪影，以及由作为衍射光栅的一维（1D）和二维（2D）周期性元素引起的标准衍射效应。此外，我们还通过实验证明、模拟和讨论了由浅埋的、具有对比活性的特征产生的伪影。

为了深入探究这些问题，研究人员设计并开展了系统的实验与模拟工作。研究主要采用了以下几种关键技术方法：首先，利用自主研发的多模式原型系统（集成s-SNOM与倒置光学显微镜）和商业s-SNOM系统（Nea-SNOM, Neaspec）进行实验数据采集，该系统采用伪外差检测配置和横向尖端照明，照明光源包括超连续谱光源（波长450–700 nm）和连续波近红外激光器（波长1550 nm）。其次，使用MATLAB软件基于振荡点偶极子（OPD）模型进行s-SNOM图像模拟，该模型考虑了由衍射引起的光强空间变化对近场散射光的调制。第三，针对二维周期性结构，采用Ansys HFSS软件进行全三维电磁场（EM）模拟，以计算样品表面的电场分布和衍射强度图案。第四，对于次表面检测的模拟，研究团队提出了一种新的理论模型，将样品视为由多个平面薄层组成，通过累加不同深度的有效极化率来计算总的s-SNOM信号。此外，所有AFM和s-SNOM图像均使用Gwyddion软件进行后处理，包括数据调平和背景扣除。

研究结果部分详细展示了不同类型的衍射伪影及其影响。

在图像伪影源于边缘衍射的研究中，团队使用了在BK7玻璃基底上热蒸发沉积的约100 nm厚的银（Ag）薄膜样品，并机械去除部分Ag层以形成锐利边缘。通过实验获取了在不同波长（550 nm、635 nm和800 nm）照明下的s-SNOM三阶谐波振幅图像，并进行了相应的模拟。结果表明，实验和模拟图像中，在透明玻璃区域均观察到随着波长增加而平均条纹间距增大的衍射条纹，其光强随着与边缘距离的增加而衰减。傅里叶变换（FFT）分析显示，实验与模拟结果在峰值位置和随波长变化的位移趋势上具有良好的一致性，验证了边缘衍射对s-SNOM信号的调制作用。

关于图像伪影源于与一维光栅相关的衍射效应，研究人员使用了一种标准的EFM校准样品，该样品包含沉积在硅（Si）基底上的交错微梳状金（Au）电极结构，其周期性微结构使其在反射 regime 下充当衍射光栅。实验获得的s-SNOM三阶谐波振幅图像显示，Au电极上的振幅值并不均匀，而是受到衍射图案的影响。通过提取s-SNOM信号的直流（DC）分量并滤除高频噪声，得到了主要由光学衍射图案构成的图像。将该衍射强度图案引入模拟后，获得的模拟s-SNOM图像与实验图像高度相似，均显示出Au电极上特定区域强度较高而其他区域较低的特征，有力地支持了衍射诱导伪影的假设。

在图像伪影源于与二维光栅相关的衍射效应的研究中，样品为定制加工的Si-SiO₂-Au结构（配置A），即在40 nm厚的SiO₂薄膜（沉积于Si基底）表面制备了周期性的方形Au片（1x1 μm²，厚度10 nm）。AFM形貌图清晰显示了光栅的周期性元件。实验s-SNOM三阶谐波振幅图像和通过HFSS模拟得到的样品表面电场幅度分布均表明，Au方形片上和SiO₂基底上的光强分布都是非均匀的。基于HFSS模拟得到的衍射强度图案进行的s-SNOM振幅模拟图像，与实验观察到的非均匀性特征定性相符。

针对图像伪影源于与次表面二维光栅相关的衍射效应（配置B），样品结构为Au圆形周期片（直径1 μm，厚10 nm）直接沉积在Si基底上，然后覆盖40 nm的SiO₂薄膜。AFM形貌图由于SiO₂层并非完全平坦而仍然揭示了磁盘的位置。对于实验使用的1550 nm波长，SiO₂薄层实际上是透明的，因此位于SiO₂层和Si基底之间的埋入式Au特征仍然起到衍射光栅的作用。实验s-SNOM图像显示，在Au磁盘位置和裸露的Si-SiO₂样品区域，振幅均呈现非均匀分布，并显示出周期性的强度极大值和极小值。HFSS模拟和后续的s-SNOM信号模拟成功地复现了这一现象。一个重要发现是，s-SNOM成像无法区分这些特征究竟是位于表面还是次表面，若无样品几何结构的先验知识，极易导致误判。

最后，对于图像伪影源于与顶部和次表面二维光栅相关的衍射效应（配置C）的案例，样品结合了配置A和B的特点，即在埋有Au圆盘（覆盖SiO₂）的基底上又制备了表面Au方形片。实验和模拟的s-SNOM图像均显示，Au方形片、Au圆盘以及SiO₂表面区域的信号强度都呈现非均匀性。模拟结果还定性地反映出表面Au方形片的信号强度远高于埋藏的Au圆盘（深度约40 nm），这表明所采用的模拟方法在一定程度上能够模拟次表面检测效应。

在讨论部分，研究人员对结果进行了深入分析，并探讨了潜在误差来源。他们指出，实验与模拟图像之间存在的一些差异可能源于激光束直径估算的不确定性、模拟中使用的有限单元细胞数量（5x5）与实验样品（600x600）的尺度差异，以及模拟中未考虑探针本身可能引入的伪影等因素。补充材料中的研究进一步评估了探针类型、背景照明和样品地形等因素的潜在影响，结果表明这些因素虽然可能存在，但其效应与本研究讨论的特定伪影是不同的。特别值得注意的是，补充材料证实了所讨论的伪影在高次谐波（2、3、4阶）解调图像中依然存在，并未被抑制。此外，尽管Mester等人开发的基于像素信号谐波归一化的方法能有效抑制样品表面的远场反射伪影，但部分衍射相关伪影可能依然存在。

本研究得出结论，深入探讨了散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）中由衍射效应和寄生性次表面信号贡献所造成的不良影响。研究表明，在特殊情况下，伪影可能由以下原因产生：(i) 边缘衍射；(ii) 在含有充当衍射光栅结构（一维和二维周期性结构）的样品上发生衍射；以及 (iii) 由埋藏特征产生。每种情况都通过实验方法和模拟分别进行了处理和论证。我们的研究表明，此类伪影不仅会影响直流（DC）和一阶谐波s-SNOM图像，还会影响高次谐波图像。对于由样品设计特性引起的衍射伪影，其效果类似于照明激光束强度波动这种不期望出现的情况。对于与来自具有对比活性的次表面特征的信号相关的伪影，s-SNOM无法在没有关于所研究样品的预先知识的情况下，区分位于表面的特征和埋藏的特征。因此，基于人工智能（AI）等方法对s-SNOM信号的Z轴起源进行分类，可能在未来的岁月中变得非常有用，以实现更高保真度的s-SNOM成像。另一方面，虽然多次散射会产生成像伪影，但它并非 inherently（固有地）有害，通过适当的建模可以 constructiveively（建设性地）利用它，从复杂样品中提取额外信息。

总体而言，这项研究加深了对s-SNOM数据的理解，并为创建数据采集和后处理的新方法提供了基础。这些努力蕴含着推动散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）成像和光谱技术向下一代发展的巨大潜力，将在分辨率和信噪比（SNR）方面带来实质性的改进。该成果由Denis E. Tranca、Stefan G. Stanciu、Radu Hristu、Yotam Schatzberg、Zeev Zalevsky、Binyamin Kusnetz、Avi Karsenty、Cosmin K. Banica和George A. Stanciu合作完成，并发表在光学领域的重要期刊上，为相关领域的学者和实践者提供了宝贵的见解和工具。