激光剥蚀Neoma MC-ICP-MS对Trinitite中U-Pu与Ba-Cs同位素的原位测量及其在核法证鉴别中的应用

本文推荐通过激光剥蚀（LA）与多接收器电感耦合等离子体质谱（MC-ICP-MS）技术，对核爆残留物Trinitite中的U-Pu及Ba-Cs同位素进行原位分析。研究证实U-Pu体系可有效区分含人工裂变产物的玻璃体（如235U/238U≈0.00719、240Pu/239Pu≈0.0208），而Ba-Cs体系因质量分馏干扰需进一步方法优化。该成果为核法证学快速筛查提供了关键技术支撑。

　　

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Source of Trinite, basic characterization, and overarching analytical approach

本研究分析的Trinitite购自知名经销商Richard Jacquot（www.trinitite.net），为源自Wallace T. Smith和R. Harold Draeger收藏的松散碎片。通过伽马能谱检测确认了碎片中存在预期的裂变/活化产物，排除了伪造可能性。

Neoma MC-ICP-MS isotopic data: U-Pu

表3总结了各类标准物质与Trinitite的U-Pu同位素比值。IRMM-2020铀标准与ORNL WRM-003钚标准在溶液模式下的未校正同位素比值（包括²³⁴U/²³⁸U、²³⁵U/²³⁸U、²³⁶U/²³⁸U等）如图2所示，误差棒代表每次分析中循环数据的标准误差。

Expected vs observed U-Pu isotopic compositions for Trinitite

Fahey等通过二次离子质谱（SIMS）测得Trinitite的²³⁵U/²³⁸U平均值为0.00721±0.00015，而Bellucci等通过LA-MC-ICP-MS获得的值范围较宽（0.0070–0.0079），归因于²³⁹Pu衰变产生的²³⁵U可变增量。尽管装置中的铀缓冲层具有“天然”铀同位素组成，但钚核的掺入导致局部²³⁵U/²³⁸U比值异常。

Conclusions

基于Neoma MC-ICP-MS在溶液模式与LA采样下的U-Pu及Ba-Cs同位素测量，可得出以下结论：

1）溶液模式下对铀（IRMM-2020）、钚（ORNL WRM-003）、混合U+Pu及钡（NIST-3104a）标准物质的未校正同位素比值与真值偏差仅几个百分点，且信号依赖性误差较小。