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提升γ能谱分析技术以精确测定地外样品中天然放射性核素活度及其在行星挥发分迁移研究中的应用
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年09月13日 来源:Applied Surface Science Advances 8.7
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为解决地外样品质量小、天然放射性水平低、难以无损分析的问题,研究人员优化了γ能谱分析方法,设计定制样品架并移除探测器铜屏,提升低能区探测效率,成功在36.25天内测定火星模拟壤土中238U、232Th等核素活度,为行星挥发分迁移模型提供关键数据支撑。
随着嫦娥五号、嫦娥六号等地外样品返回任务的成功实施,以及未来火星样本返回任务的推进,如何对这些珍贵且稀少的样品进行高效、无损的放射性分析成为行星科学领域的重要挑战。地外样品通常具有质量小(约1克)、颗粒细微、天然放射性核素(NORM)活度极低的特点,且需在惰性环境中处理以避免地球环境污染。因此,开发高灵敏度、非破坏性的分析技术对揭示行星形成演化、挥发分迁移机制等科学问题具有重要意义。
γ能谱分析是测定天然放射性物质的参考方法,其中高纯锗(HPGe)探测器因其优异的能量分辨率被广泛应用。然而,传统设备在低能区(如210Pb的46.54 keVγ射线)探测效率有限,且样品自身对γ射线的吸收(自吸收效应)会进一步降低信号强度。此外,地外样品需在短暂离站时间内完成测量,对分析速度与精度提出更高要求。为此,法国巴黎萨克雷大学的研究团队在亨利·贝克勒尔国家实验室(LNE-LNHB)对现有低本底γ能谱系统进行优化,旨在实现对地外样品中天然放射性核素的高精度测定,尤其关注氡(222Rn)在行星壤土中的迁移行为。
本研究主要采用以下关键技术方法:
定制不锈钢样品架:通过几何优化(直径32 mm、厚1.5 mm)减少低能γ自吸收,确保气密性并最小化内部空间以抑制氡逸散;
探测器优化:移除HPGe探测器原1.12 mm铜屏,使46.54 keV探测效率提升38.3倍,并重新标定总效率与全能峰效率曲线;
本底表征:通过长期本底测量与空样品架对比,识别结构材料对低能信号的贡献;
自吸收校正:采用准直束外源实验测定JSC Mars-1模拟样品的线性衰减系数,用于效率转移计算;
谱分析流程:使用InterWinner 7软件进行峰拟合、本底扣除与活度计算,并基于ISO标准计算最小可探测活度(MDA)。
通过ETNA软件模拟确定最优样品几何(半径16 mm、厚1.5 mm),不锈钢基座厚度减至876 μm以降低低能γ衰减。样品架采用CF40法兰与铜垫圈密封,确保气密性并避免氡丢失。
通过外源133Ba与152Eu实验测定样品的线性衰减系数μ(E),拟合幂律模型μ(E)=a·Eb,用于效率转移计算。
移除铜屏后,低能区探测效率显著提升:46.54 keV效率增益达38.3倍,93 keV与186 keV分别提升4.0与2.1倍。新效率曲线为活度计算提供可靠基准。
本底测量显示样品信号超出本底约39%,但空样品架在低能区(如63.3 keV、92.6 keV)贡献显著,表明不锈钢材料可能干扰234Th、226Ra等核素的活度测定。
对1.07 g JSC Mars-1样品进行36.25天测量,获得238U系与232Th系核素活度(见表3)。238U浓度为1.59±0.30 ppm,232Th为3.78±0.70 ppm,与既往大样本测量值一致。但低能区核素(如210Pb、234Th)活度偏高,可能与样品架本底或峰重叠有关。
在未校正样品架本底前提下,多数核素MDA满足12 mBq要求,但210Pb(46.54 keV)MDA为39 mBq,低能区灵敏度仍需提升。
本研究建立了一套针对地外样品的γ能谱分析优化方法,通过几何优化与探测器改造显著提升低能区灵敏度,成功实现对毫克级样品中天然放射性核素的精确测定。尽管样品架本底对低能信号存在干扰,但获得的238U、232Th等核素数据与既往结果吻合,验证了方法的可靠性。未来采用低本底材料(如铝)制作样品架、深化本底表征与校正,可进一步优化低能区测量精度。该技术为行星壤土挥发分迁移、氡示踪研究提供了关键工具,支撑月球、火星等地球外环境的放射性年代学与地质过程研究。
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