自对准柱阵列嵌入位点可控单量子点实现明亮非经典光发射

本工作展示了一种创新方法，通过自对准微纳柱阵列结构嵌入位点可控量子点（QDs），显著提升非经典光源的提取效率。该技术利用量子点样品的非平面形貌自形成介质掩模，结合化学机械抛光（CMP）精确控制柱尺寸，无需额外光刻步骤。实验验证了In0.25Ga0.75As量子点在双光子激发（TPE）下可发射单光子和偏振纠缠光子对，并通过顶部介质层沉积使光提取效率达到9.5%（首次透镜处），创下该体系纪录。

　　

引言

外延生长的量子点（QDs）被视为光子与自旋量子比特的潜在来源，但大规模应用需满足一系列严苛条件，其中位点控制是关键但常被忽视的特性。随机成核的传统量子点系统面临可扩展性挑战，而位点可控量子点虽存在制备缺陷和非平面几何等问题，已被证明可作为高质量不可区分单光子和纠缠光子对发射源，并具有自旋量子比特宿主潜力。目前，仅通过自下而上法制备的纳米线结构实现了30%的首次透镜提取效率，其他位点可控系统仍存在提取效率低的瓶颈。

本文提出了一种自上而下制备柱状结构的新方法，该结构嵌入（111）B取向的位点可控InGaAs量子点（因其凹入四面体成核位点而称为金字塔量子点）。理论研究表明，在可制备的几何结构中，柱状结构可大幅提升光提取效率。该方法通过自对准特性避免了额外光刻步骤，降低了制备复杂度与成本。柱结构主要作为波导，将空间发射模式限制在垂直方向，从而增强光收集效率。

柱结构制备

该柱制备技术利用金字塔量子点系统的非平面性。样品基于（111）B取向的GaAs衬底，预定义阵列的四面体凹槽（间距7.5–12.5 μm），通过晶体选择性刻蚀暴露（111）A取向表面并在每个凹槽底部形成尖端（半径≤10 nm）。这些位点在金属有机气相外延（MOVPE）生长中作为量子点成核模板，实现对关键结构参数的精确控制。

本研究涉及两种外延结构的In_XGa_1-XAs量子点：一种为12.5 μm间距阵列，另一种为10 μm间距。初始凹槽深度由等边四面体几何决定，分别为≈9.8 μm和8.2 μm。样品层结构包括AlGaAs刻蚀停止层/覆盖层和GaAs限制层，包裹单层In_0.25Ga_0.75As量子点（标称厚度0.7–0.9 nm）。由于非平面生长动力学，实际合金成分与厚度会偏离标称值。

柱制备过程从截面视角如图1a所示：首先在预图案化衬底上生长量子点；然后通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）保形沉积SiO₂介质层（200–800 nm）；接着采用化学机械抛光（CMP）去除平面区域介质，并控制残留于凹槽中介质的三角形尺寸（横向尺寸w）；最后通过反应离子刻蚀垂直刻蚀GaAs，介质填充的凹槽作为硬掩模控制柱的横向尺寸，形成高度2–4 μm的三角形截面柱阵列（图1b）。

该制备方法为实现优化设计提供了清晰路径。有限差分时域（FDTD）模拟表明，发射光强和远场分布强烈依赖于柱宽度和量子点在柱内的位置（图1c,d）。与小尺寸柱通常支持更少光学模式一致，模拟显示较小横向尺寸柱具有更高光提取效率。然而，尺寸减小会使刻蚀表面缺陷靠近量子点，导致光谱展宽、量子点带电和非辐射复合。

模拟还比较了具有凹陷和掩模的柱与等效平面顶柱的性能。结果显示，凹陷结构对数值孔径（NA）=0.99的传输功率调制较小，对量子点位置敏感性降低。远场分析表明两种结构都存在高强度高角度发射，且进入更实用的NA=0.71时，收集功率下降约一半，调制变得更加明显。这些效应主要源于柱的3D几何形状，凹陷和掩模并未根本改变提取行为，量子点的精确垂直位置成为影响器件性能的关键参数。

在优化柱横向尺寸和量子点垂直位置下，进入NA=0.99的传输功率可达0.5。相比之下，嵌入传统顶端向上GaAs金字塔的InGaAs量子点理论最大传输为0.19（量子点位于尖端下200 nm时）。但为减轻表面缺陷态影响，高光学质量量子点通常设计位于金字塔结构更深处，预期传输通常为0.08–0.1。因此，柱结构在理论上和实践上均可比传统结构更明亮。

光学特性

按上述流程制备的柱结构显示出良好结果。平均光收集效率提升至少两个数量级，首次透镜处总效率为0.5%–5%。图2a展示了非共振（635 nm）连续波（CW）和脉冲（80 MHz）激发下的光谱。实验观察表明光收集强烈依赖于物镜NA，暗示柱的广角发射特性。使用高NA（0.8）物镜时，光收集比NA=0.42时提升数倍。

为探究实际适用性并检查是否存在加工损伤，通过双光子激发（TPE）初始化双激子态。尽管TPE不是结构损伤的直接探针，但其成功实施需要洁净稳定的光学环境，任何显著的制备诱导退化通常会导致电荷俘获、光谱扩散或双激子跃迁抑制。双激子（XX）和激子（X）态的拉比振荡（图2b）获得了良好的表征，体现了激发过程的相干性。激子态更高强度是这些In_0.25Ga_0.75As量子点的特征，它们始终具有反结合双激子态。

由于与声学声子相互作用，即使在产生π脉冲所需的中等绝对激发功率下，声子辅助激子种群（X_ph）也变得与源自双激子-激子复合级联的激子种群相当。通过声子辅助激发途径产生的不需要光子可在二阶相关函数测量中被有效滤除。激子和双激子的二阶自相关函数纯度（分别为0.046±0.037和0.032±0.025）证实了由激发脉冲触发的良好单光子发射（图2c）。

这些源自复合级联的光子对可作为偏振纠缠的资源。然而，使用这些光子对的主要挑战是激子能级的精细结构分裂（S）。这种分裂通常导致双激子复合后非简并激子自旋态的进动，引起整体双光子偏振态的随机化。金字塔量子点系统中，精细结构分裂问题因其固有高旋转对称性而在很大程度上得到缓解。

本文展示的薄（标称0.9 nm）In_0.25Ga_0.75As量子点，其基态接近限制势垒能量，通常表现出平均S为几μeV（本样品为1.6±0.8 μeV）。图2所示代表性量子点的S=1.3±0.4 μeV，通过对角和圆偏振基下双光子偏振态相位振荡提取。通过测量双光子（双激子-激子）强度相关性的完整线性、对角和圆偏振基组（图2d），计算得到与预期最大纠缠态|Ψ⁺?的保真度为0.59±0.01，显著超过经典光统计混合的0.5极限，证实了偏振纠缠。

测量揭示了这些结构的特征偏振各向异性。如图2d所示，双光子|H_XXH_X?和|V_XXV_X?强度偏离理想源，由于部分诱导偏振而类似于|Ψ⁺?态，在顶视图中观察为线性偏振各向异性。该特定情况的线性偏振度（DLP）测得为0.18（图2e），其中DLP=(I_H-I_V)/(I_H+I_V)，I_H和I_V分别代表双激子跃迁水平和垂直偏振分量强度。

虽然可能倾向于将这种各向异性归因于制备柱的结构不对称性，但无法得出明确结论。对多个量子点的线性偏振轴角分布测量表明，非零DLP是所有测量结构的共同特征，且V线性偏振分量取向（V偏振曲线最小值的角度φ）的分布（图2e）并未显示出与三角形几何相关值的明显聚集（例如沿三个等边轴之一的量子点伸长/不对称性），暗示可能存在其他原因。

这些各向异性的起源可能更复杂，可能由多种因素共同导致。虽然DLP在制备后统计上有所增加（样品在加工前后进行了测量），但在生长态量子点中已观察到非零值，可能由于重空穴-轻穴混合或其他尚不清楚的效应。偏振各向异性对偏振纠缠的影响在支持信息中进行了分析。纠缠的进一步退化显然还与不可忽略的精细结构分裂、激子自旋散射和交叉退相事件有关。

亮度优化

通过引入覆盖制备柱的额外介质层演示了亮度优化的潜在途径。例如，通过PECVD沉积三层SiN_X/SiO₂/SiN_X（厚度约50, 500, 和300 nm）（图3b）。添加介质层的初始动机有两点：一是模拟柱横向尺寸的受控增加，从而修改柱支持的光学模式；二是在柱顶创建圆形（凸面）结构，对向上发射的光部分产生透镜效应。模拟表明，介质层改变了柱的最佳发射几何形状，特别是量子点与顶部非平面表面之间的距离。同时，模拟显示当量子点位于距顶部最佳距离时，圆形顶部（如图3b插图建模）与常规柱相比提供更准直的远场发射（支持信息图S4）。

沉积前两个介质层后，在低温下观察到量子点的平均发射能量发生约50 meV的显著红移。这种偏移可能是由于封装柱的材料与GaAs的热膨胀系数不同引起的应变所致。为减轻这种效应，选择添加第三层厚厚的SiN_X。虽然所有三种材料的热膨胀系数都是非单调的且强烈依赖于温度，但对已发表实验和理论数据的定性分析表明，SiO₂的整体尺寸变化在低温冷却过程中最小，而GaAs和SiN_X表现出相似的热膨胀系数分布。因此，SiN_X作为顶部封装层更匹配GaAs基结构的热行为，减少冷却过程中的热诱导应变。这种SiN_X添加导致平均发射能量约30 meV蓝移，部分恢复了量子点的原始发射能量。

介质涂层显著增强了整个样品的光提取。图3c显示了通过扫描单色仪传输波长并用单光子雪崩二极管（APD）检测单光子水平光致发光信号获得的代表性量子点光谱。测得的负电荷三重子（X^?, 450 kcps）和中性激子（X, 50 kcps）的单光子发射强度对应于通过收集物镜（NA=0.42）后的光提取效率约9.5%。发现了多个具有类似光提取值的量子点。

由于报告值对应于首次透镜处的效率，支持信息中提供了由设置元件引起的光学损失的详细总结和分析。这种使用独立表征的设置传输校正测量光子计数率的方法，是量化源亮度的标准程序，允许在不同实验之间进行有意义的比较。需要进一步研究以确定柱引导模式修改和透镜效应对涂层柱观察到的亮度增强的各自贡献。

讨论与展望

本工作为制造嵌入高度均匀位点可控量子点的位点可控微纳柱结构奠定了一种创新方法的基础。该方法的主要优点是：1）确定性控制柱的位置；2）所有柱一致包含高度精确居中的量子点（且可能包含多个堆叠量子点，尽管本文仅讨论单量子点情况）；3）实现所有这些无需依赖额外光刻、套刻和对准标记步骤。此外，可嵌入由GaAs势垒限制的In_xGa_1-xAs量子点和由Al_xGa_1-xAs势垒限制的（In）GaAs量子点，以利用金字塔量子点系统的主要优势。这些优势包括高旋转对称性以实现高效偏振纠缠光子发射，以及设计高度可重复单和耦合量子点结构的工程灵活性。本文展示的In_0.25Ga_0.75As量子点结果是这些能力及其潜力的首次证明。

然而，为推进到实际应用，需要若干优化和发展。演示的原型利用柱顶的介质涂层来增强透镜效应，代表了整体更复杂情况中一个潜在的优化元素部分。实现的首次透镜处0.095提取效率在位点可控量子点中名列前茅，仅纳米线基系统超越它（例如参考文献[7]中的0.3）。相比之下，基于随机定位发射体的最先进量子点源已展现出显著更高的效率。使用开放腔系统实现了最高的端到端效率，达到0.712（参考文献[40]）和0.53（参考文献[41]），其次是分布式布拉格反射器（DBR）微柱腔，达到0.226（参考文献[42]）。其他架构报告的是首次透镜处效率而非端到端效率；其中，DBR微柱和牛眼腔分别实现了高达0.79和0.69的值（参考文献[35,43]）。虽然这些系统在原始效率方面优于当前位点可控器件，但它们缺乏确定性发射体定位。在这种意义上，位点可控量子点尽管呈现额外的制备挑战，却提供了通向大规模量子光子集成的可扩展路径。

关键改进之一将是减小柱的横向尺寸以限制光主要耦合到基本模式。然而，由于加工 induced 表面缺陷态的接近度增加，这种方法面临挑战，使得开发有效的钝化技术至关重要。有几种方法可用于解决此问题。此外，本策略只能收集通过柱向上方向发射的光子。需要设计背反射器以将收集效率提高到50%以上。而且，反射器原则上可以创建具有展示Purcell增强的共振光学模式的微或纳米谐振器。

即使没有设计的背反射器，模拟表明存在沿垂直轴与更高发射强度相关的最佳量子点位置（图1d）。顺便说一句，一部分光也被反射回柱中，模拟显示适度的Purcell增强。通过优化背反射界面可以进一步增强后者。通过实施量子点跟踪程序，可以系统地表征和优化这些效应。

由于柱的非平面顶表面，我们预期远场畸变依赖于沿轴的量子点位置，如图1d所示（不同NA值的效应也在支持信息图S4中呈现）。这种畸变可能通过开发平坦化工艺来缓解，可能与修改的刻蚀技术结合以制造锥形结构（支持信息图S5）。锥形柱可能被分离和翻转以确保向近高斯光束剖面的绝热模式转换，改善光提取和方向性。

一旦优化，一个极具吸引力的前景是这些柱的物理操纵。在支持信息图S6中，我们演示了将柱转移到预选表面的初步程序。这为将柱与波导、光纤芯等混合光子平台对准定位开辟了可能性。