堆叠铁磁Fe3GeTe2中异常范德瓦尔斯磁阻的界面主导机制研究

本研究发现二维范德瓦尔斯（vdW）磁体Fe3GeTe2（FGT）中存在由原子级锐利界面（ASI）内建电场主导的异常各向异性磁阻（UAMR）效应。通过系统性的角度分辨磁输运测量，研究团队观察到高达1.4%的面外磁阻响应及八阶谐波分量，其幅值远超传统自旋霍尔磁阻（SMR）理论预测范围。该工作首次在本征vdW体系中实验验证了二矢量磁阻理论的核心预言——包括谐波求和定则，明确提出ASI场（而非自旋-电荷流转换）是vdW铁磁体中UAMR现象的物理本源，为低维自旋电子学器件设计提供了新范式。

　　

1 引言

界面作为新兴物理现象的孕育平台，在二维范德瓦尔斯（vdW）磁体中展现出独特价值。这类材料中原子级锐利界面（ASI）作为本征结构特征，其内建电场对磁输运性质的影响长期被忽视。在自旋电子学领域，铁磁/非磁（FM/NM）双层结构中的磁电传输通常被归因于自旋-电荷流转换、散射及吸收机制。然而在具有ASI的vdW磁体中，界面场可能主导底层物理过程。

异常各向异性磁阻（UAMR）作为一种角度依赖的磁阻效应，广泛存在于纳米尺度FM/NM双层结构中，常被用自旋霍尔磁阻（SMR）理论解释。但UAMR在缺乏强自旋轨道耦合体系及磁性单层中的出现，与自旋流理论存在明显矛盾。虽已有多种理论模型被提出，包括Rashba-Edelstein磁阻、轨道霍尔磁阻等，但均未能建立统一框架。

二矢量磁阻理论为理解UAMR提供了新视角，该理论将现象归因于磁化强度与ASI内建电场的耦合作用，并能通过谐波关联等定量约束进行验证。本研究选择堆叠Fe₃GeTe₂（FGT）多层体系——一种具有周期性ASI阵列且晶体各向异性较弱的vdW铁磁体，为揭示ASI场对UAMR的调控机制提供了理想平台。

2 结果与讨论

FGT晶体属于六方晶系，空间群为P6₃/mmc，相邻单层通过弱vdW力沿c轴堆叠，层间距约2.96 ?。扫描电子显微镜（SEM）图像显示材料具有沿ab面的清晰解理层状形貌，X射线衍射（XRD）谱中出现的（002n）衍射峰证实了良好的晶体取向和相纯度。透射电子显微镜（TEM）分析表明，不同厚度FGT薄片的选区电子衍射（SAED）图样均呈现明锐衍射斑点，高分辨TEM图像显示跨层台阶边缘两侧均保持原子级有序晶格条纹，证明堆叠界面处仍保持晶格连贯性。

块体FGT在c轴方向磁场（H=0.1 T）下的总磁矩温度依赖性测量显示，约250 K处存在磁相变。通过机械剥离与微纳加工制备的20-88 nm厚度FGT器件，其电阻温度曲线中识别出三个特征温度：18 K处的R_xx转折点、50 K处的dR_xx/dT极大值以及155 K处的拐点。磁阻测量显示当H平行于c轴时纵向电阻R_xx较低，表明FGT存在负磁阻效应。面外磁场下的反常霍尔回路证实了垂直磁各向异性，而面内磁场下的R_xy曲线则呈现拓扑霍尔效应（THE）特征，该信号在5 T场强下饱和，说明高于此场强时磁矩完全沿外场方向排列。

通过系统测量FGT器件在yz、xz和xy平面内磁场旋转角度（β、γ、α）与电阻的变化关系，发现测量纵向电阻R_xx可能包含横向电阻R_xy的微小贡献，主要体现在奇次谐波的出现。这些分量源于机械剥离vdW薄片器件中难以避免的几何不对称性，因此分析聚焦于R_xx的偶次谐波分量。R_xx可用R₀ + Σ_nR_xx,ncos(nθ)拟合，其中θ代表磁化强度在xy、yz、zx平面内的旋转角度。

研究揭示三大关键特征：首先，在5 K下面外旋转（yz和xz平面）中出现高阶项，包括不可忽略的2阶、4阶、6阶和8阶对称分量。这些在单一铁磁材料中观察到的谐波响应与SMR理论预测相悖，但符合二矢量磁阻理论关于磁化强度与ASI场耦合的预言。其次，面外UAMR幅值约为面内的十倍，例如50 K下yz平面磁阻约15‰，而传统xy平面各向异性磁阻小于1‰。面外构型中γ=90°时电阻小于γ=0°时，表明当面外UAMR为“负”值，暗示FGT晶体结构并非影响各向异性磁阻的主因，ASI内建电场起主导作用。第三，yz与xz平面高阶对称分布相似，仅2阶项符号在5 K时存在差异，该符号变化说明r₁ < r₂ < 0，且两种效应的相对贡献随温度变化。

这些特征在不同器件中普遍存在。与双层和单层体系中UAMR对厚度的敏感性截然不同，高阶项系数未呈现显著厚度依赖性，该差异与二矢量磁阻理论相符：双层UAMR仅源于界面附近电子，而vdW层状结构中UAMR来自样品全体电子，ASI场可跨厚度稳定存在。通过比较不同磁场强度下UAMR演化，确认8 T场强足以使FGT磁化饱和，排除复杂磁基态影响。

UAMR高阶项的温度依赖性显示：6阶和8阶面外分量在18 K以下保持较大幅值，高温区快速衰减；4阶项约18 K发生符号反转，50 K达到负向极大值，155 K趋于零；而4阶面内分量始终为负且随温度单调减弱。2阶各向异性磁阻分量在所有旋转平面均于50 K附近峰值，随后逐渐下降。这些临界温度点与电阻温度曲线异常位点高度吻合，说明载流子类型与散射过程在不同温区存在显著变化，ASI诱导的内建电场通过vdW层状结构实现 itinerant 电子与局域磁矩的强耦合调控。

横向电阻R_xy的角度依赖性分析发现除主导的cosβ和cosγ分量外，还存在奇次高阶谐波。yz和xz平面提取的R_xy系数呈现相似趋势：R_xy,1于75 K达峰，三阶项R_xy,3在50 K处呈现显著负极大值，五阶和七阶分量幅值较小且在155 K趋近于零。这些高阶奇次分量的出现同样违背传统SMR理论预言，但可被二矢量磁阻理论框架自然容纳。

根据二矢量磁阻理论，不同旋转平面中R_xx与R_xy的角度依赖性存在内在关联，体现为求和定则：yz与xz平面的Σ_n(R_xx,n/R₀)（n=2,4,6,8）及R_xy,n（n=1,3,5,7）在T≥50 K时高度吻合，低温区偏差可能源于界面内建电场之外的附加贡献（如晶格场）。实验与理论的良好一致性凸显该框架在描述ASI体系角度依赖磁阻方面的实用性。该理论基于热力学与对称性原理，指出电阻率张量需由磁化强度与内建界面电场等矢量状态变量决定，这些矢量约束了对称性允许的电阻率形式，从而产生特定谐波分量。

3 结论

本研究阐明ASI内建电场在vdW铁磁体Fe₃GeTe₂的UAMR行为中起主导作用。通过利用无自旋流但具备ASI的本征平台，成功区分界面场贡献与传统机制，并识别出ASI调控磁输运的清晰实验特征：面外UAMR增强近一个量级、高达八阶的角谐波响应、以及二矢量磁阻理论谐波求和定则的实验验证。与双层体系UAMR对界面邻近性和厚度的高度敏感不同，FGT中高阶谐波系数无显著厚度依赖，证明ASI场可跨全堆叠层持续存在。这些结果确立ASI内建电场（而非晶体各向异性或自旋流效应）为UAMR的物理本源，表明二矢量磁阻理论可为vdW磁体磁电耦合提供定量描述框架。ASI场作为众多vdW磁体系的通用特征，预示同类现象可能存在于更广阔材料体系。

4 实验方法

Fe₃GeTe₂块体单晶采用化学气相传输法（CVT）合成，使用元素前驱体（Fe:Ge:Te=3:1:2）与碘传输剂。原始FGT纳米薄片通过聚二甲基硅氧烷（PDMS）印章在氮气环境中机械剥离，选取薄片干转移至预沉积电极的SiO₂/Si基底，并采用六方氮化硼（hBN）进行范德瓦尔斯封装防止氧化。结构表征采用Cu-Kα辐射X射线衍射（XRD）分析块体晶体结构，透射电子显微镜在200 kV加速电压下解析ab面晶格结构。磁性测量使用超导量子干涉磁强计，电输运测量在物理性质测量系统中进行，采用10 μA沿ab面电流，8 T磁场在三个正交平面内旋转测量角度依赖磁阻。