电沉积结合温和氧化法合成高活性富铁镍铁层状双氢氧化物(NiFe-LDHs)用于高效析氧反应(OER)及其组成调控机制研究

本研究发现通过两步法（电沉积结合温和氧化）可精准调控NiFe-LDHs的Ni/Fe原子比，成功合成高活性富铁催化剂（Fe含量高达76.6 at.%）。该方法克服了传统合成中铁相分离的难题，制备的催化剂在1 M KOH中表现出卓越的OER活性（过电位低至167±22 mV@30 mA·cm?2）和稳定性（100 h@100 mA·cm?2），为低成本高效能源转换材料设计提供了新策略。

　　

亮点

通过阴极电沉积（<1分钟）和温和氧化两步法，我们成功合成了相纯度高的镍铁层状双氢氧化物（NiFe-LDHs）。通过调节电沉积电位，可实现薄膜中Ni/Fe比例的精确控制，且与 precursor 溶液组成高度一致。SEM-EDS分析证实了在-2.0 V vs. Ag/AgCl条件下沉积的薄膜在宽Ni/Fe范围内均保持这种相关性。氧化步骤将铁（以Fe²⁺/Fe³⁺形式）整合到LDH晶格中，避免了非活性铁氧化物相的形成。XPS分析显示稳定的M³⁺/M²⁺比例（约1/3，M=Ni和Fe），与水滑石（Honessite）结构一致，表明铁氧化过程受LDH结构调控。

结论

本研究通过控制阴极电位从Ni²⁺和Fe²⁺水溶液电沉积NiFe(OH)₂，再经环境条件下温和氧化Fe²⁺至Fe³⁺，在50秒内合成了不同组成的NiFe-LDHs。基于实验结果和文献见解，我们得出以下关键结论：

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  电沉积电位是控制Ni/Fe比例和薄膜形态的关键参数；

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  温和氧化策略有效促进Fe³⁺掺入晶格，抑制FeOOH相分离；

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  该方法可实现铁含量高达76.6 at.%的高稳定性富铁催化剂制备；

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  所得催化剂在碱性OER中表现出超越文献报道的活性和耐久性。