综述：智能多功能感知存储器件：响应性材料在推进非易失性存储器中的作用

本综述系统探讨了集成感知、存储与处理功能的智能多功能非易失性存储器（NVM）的最新进展。文章重点阐述了基于不同机制（如阻变存储器（RRAM）、电荷俘获存储器、铁电存储器（FeFET）和相变存储器（PCM））的多种“内存感知”技术，并详细介绍了其对广泛物理刺激（如光、温度、压力）和化学刺激（如气体、湿度）的响应能力。文章进一步展望了该技术在人工感觉系统（如神经形态计算（Neuromorphic Computing）和仿生机器视觉）中的巨大应用潜力与未来挑战，强调了其在推动人工智能（AI）与机器学习（ML）技术发展方面的变革性影响。

　　

引言

数据centric应用（如人工智能（AI）和大数据）的飞速扩张，对传统冯·诺依曼架构的处理能力提出了严峻挑战。该架构将感知、处理和存储功能分离，导致了高能耗、显著延迟和昂贵的硬件成本。集成感知、计算和存储功能于一体的单一器件，符合“超越摩尔”（More-than-Moore, MtM）范式，倡导设备的功能多样化。内存感知和计算利用现有存储器技术作为基础，整合传感单元和处理功能（包括模拟信号的实时操纵），通过并行架构对海量数据集执行并发操作，从而为复杂数据处理任务提供强大、节能且可扩展的解决方案。新兴的非易失性存储器（NVM）允许集成感知、处理和数据保留能力，该领域的发展主要由材料研究的进步所推动。

光电非易失性存储器

光电存储器是一类独特的器件，能够利用光和电信号作为输入刺激，使其能够作为传感人工突触运行，具有高能效、低串扰和快速数据处理等优势。

光电忆阻器件

忆阻器（Memristor）是一种双端器件，其电阻状态可通过电或光刺激进行调制。

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  0D基忆阻器：零维（0D）材料（如量子点（QDs））由于量子限制效应而表现出独特的性质。例如，嵌入聚苯乙烯-聚1-乙烯基吡啶共聚物基质中的CsPbBr₃钙钛矿量子点器件，在多波长光诱导阻变（RS）下表现出改善的电流特性，并能实现多级阻变和 prolonged 电荷存储。集成神经网络在视觉仿生框架中实现了97%的图像分类精度。

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  1D基忆阻器：一维（1D）材料（如纳米线（NWs）、纳米棒（NRs））因其高载流子迁移率和可调带隙而备受关注。ZnO纳米棒基器件的研究揭示了光照下电子-空穴对生成导致氧空位细丝形成的光诱导阻变机制。这些器件展示了兴奋性突触后电流（EPSC）、短时程增强（STP）和配对脉冲易化（PPF）等突触功能。

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  2D基忆阻器：二维（2D）材料（如氧化石墨烯（GO）、二硫化钼（MoS₂）、黑磷（BP））因其超薄结构、大比表面积和优异的光学性质成为理想选择。TiS₃基光电忆阻器展示了光学和电学可调性，并能模仿尖峰时序依赖可塑性（STDP）行为。黑磷纳米片与HfO_x的双层结构器件在405 nm光照射下表现出突触可塑性，并能将短时记忆（STM）转换为长时记忆（LTM）。

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  金属氧化物基忆阻器：金属氧化物（如HfO_x、ZnO、TiO₂）因其与CMOS工艺兼容、化学稳定性和光吸收特性而被广泛研究。HfO_x基器件可在可见光照射下执行复位（RESET）操作，不同光强对应不同的电阻状态，实现多级单元操作。ZnO基器件被用于运动感知和人类动作模式识别，准确率分别达到94.1%和99.4%。一些器件还展示了心电图（ECG）信号处理和高分类准确率。

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  钙钛矿基忆阻器：钙钛矿材料（如MAPbI₃、CsPbBr₃）具有高载流子迁移率、可调带隙和缺陷耐受性。光照射可抑制MAPbI₃薄膜中碘空位（V_I）富集导电通道的形成并促进其湮灭，从而调节阻变行为。Cs₂AgBiBr₆器件展示了正负持续光电导效应，并能模拟EPSC和抑制性突触后电流（IPSC）。然而，钙钛矿材料的稳定性（对水分、热、离子迁移敏感）仍是关键挑战。

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  异质结和复合材料基忆阻器：不同材料的异质结或复合可产生协同效应，定制电子特性。CeO_x/ZnO结构可通过405 nm光照的脉冲数和功率调整记忆能力从STM到LTM的转变。HfO₂/TiO₂基透明忆阻器实现了突触增强和抑制，并用于训练模拟Hopfield神经网络（HNN）进行图像识别。MXene（如Ti₃C₂）与ZnO纳米颗粒的复合材料展示了紫外光诱导阻变和湿度适应性。

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  有机材料基忆阻器：有机材料（如聚酰亚胺、含偶氮苯的聚合物）具有低温加工和溶液处理优势。N-CuMe₂Pc纳米线薄膜可通过近红外（NIR）照明操纵工作电压和关断电流。聚酰亚胺基器件在不同波长光照射下可实现多电导态。但其稳定性通常不如无机材料。

光电相变存储器

相变材料（如VO₂）在晶态和非晶态之间发生可逆相变，伴随着电阻的剧烈变化。VO₂薄膜在紫外光照射下表现出非易性电流变化，并在可见光照射下恢复初始状态，可用于模拟LTP/LTD。石墨烯辅助的VO₂相变策略可用于调控人工光电突触，光脉冲可触发IPSC，显示出在人工视觉系统中的潜力。

光电电荷俘获器件

电荷俘获器件通过俘获电或光激发的电荷来有效处理信息。

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  电荷俘获电容器：两端的金属-氧化物-半导体电容器（MOS Cap）采用MoS₂纳米片作为电荷俘获层（CTL），在光照下阈值电压发生偏移，展示出光学编程/电学擦除的耐久性和保持特性。La_1.875Sr_0.125NiO₄基忆容器（Memcapacitor）的电容器值可通过光强和颜色进行调制。采用HfSe₂纳米片作为CTL的MOS Cap展示了光电突触特征和忆容行为，其阈值电压和电容随光强变化，并能实现从挥发性的光检测到非易失性的光学数据存储的重新配置。

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  三端电荷俘获晶体管：成熟的浮栅（FG）存储器（如闪存）通过使用光活性材料作为FG层来调制光电导开关。许多综述已详细总结了基于有机材料、低维材料和金属氧化物的光电浮栅存储器和忆阻晶体管（Memtransistor）的最新进展。

光电铁电器件

铁电材料（如PZT、BTO、α-In₂Se₃）的自发极化可用于制备铁电场效应晶体管（FeFET）或两端的铁电随机存储器（FeRAM）。WS₂/PZT忆阻晶体管显示了光诱导极化切换和动态电导开关。单层MoS₂/BTO光电突触表现出光强可控的突触响应。二维范德华（vdW）铁电材料α-In₂Se₃同时具有铁电性和半导体特性，其光电突触可表现出多尺度和多模式储备池计算（RC）行为。SnS₂/h-BN/CIPS（CuInP₂S₆）异质结构实现了光电场诱导极化切换，可调控电子传输和光电属性。LiNbO₃/HfO₂/MoS₂铁电光电晶体管通过光生载流子俘获效应和铁电极化效应，实现了重新配置的传感、存储和逻辑功能的集成。

内存化学传感

化学刺激与NVM结构的相互作用为检测和分析各种环境参数提供了一个创新框架。

内存生物传感

此类器件使用受体在界面处与目标分析物相互作用，触发物理性质变化，直接调制器件的内存状态。基于非晶铟镓锌氧化物（a-IGZO）薄膜晶体管（TFT）与嵌入式忆阻器的全透明生物传感器，可通过调节栅极电阻耦合来实现对pH变化的可编程灵敏度检测。基于沸石咪唑酯骨架（ZIF-8）金属有机框架（MOF）薄膜的器件，可通过不同饱和醇蒸气下的阻变行为来检测酒精，其机制与Ag纳米颗粒导电细丝（CF）的形成和断裂以及氢键作用有关。基于硅纳米线（Si NWs）的大型阵列器件，通过利用离子物种诱导的电容效应来调制半导体沟道，实现了对埃博拉病毒VP40基质蛋白的超灵敏检测，检测水平达到飞摩尔（femtromolar）级别，超越了传统的酶联免疫吸附测定（ELISA）技术。

气体传感器（Gasistors）

气体传感器主要基于半导体金属氧化物（SMOs），通过其与气体分子的相互作用引起电阻变化。Pt/TiO₂/Pt结构可作为氢气（H₂）传感器，其阻变机制涉及TiO₂层与含氢环境中界面处的氧化还原反应。TiO₂纳米线薄膜基器件在室温下对氨气（NH₃）表现出高灵敏度（1 ppm时响应值为164.2）和快速恢复时间（<1 s）。为了检测有害的一氧化氮（NO），研究人员开发了基于SnO₂、HfO₂、Ta₂O₅和Zr₃N₄等多种材料的气体传感器。通过使用多孔碳纳米管（CNTs）作为顶电极并功能化乙二胺基团（en-APTAS）膜，可显著提高HfO₂基器件对NO气体的灵敏度、响应时间和检测限。基于Sb₂Se₃纳米片的器件对NO₂气体表现出持续的响应，模仿了神经形态突触行为。实现选择性检测是关键挑战，一种解决方案是使用基于WO₃的浮栅场效应晶体管气体传感器，通过内存计算处理低频噪声（LFN）光谱来区分不同气体的响应。

内存湿度传感

许多用于气体传感器的材料也对湿度敏感。一种由WO_x和氧等离子体处理的非晶碳（OAC）组成的多层结构 moisture-powered 忆阻器，可利用WOx/OAC界面氧迁移（如–OH, –COOH, O₂基团）同时调制电阻状态和开路电压（V_oc），并能通过人体呼吸无源地读取状态。对SrTiO_3-δ薄膜忆阻器在不同湿度条件下的研究表明，外部电场在将质子缺陷纳入金属氧化物层中起关键作用，而封装层可最大限度地减少外部大气影响。基于离子凝胶门介质的石墨烯突触晶体管，可模仿记忆、学习和湿度感知，其滞后窗口和突触后电流（EPSC, IPSC）受相对湿度（RH）水平的影响，并能复制艾宾浩斯遗忘曲线。柔性Ag负载多孔SiO_x忆阻器可通过湿度调节突触可塑性，用于构建具有集成光学和湿度传感的多模式神经形态系统。

内存物理传感与计算

该领域涉及检测和响应多种物理刺激的能力，如疼痛、触觉、温度、声音、应变和压力。

伤害性感知传感

伤害性感知是对潜在有害刺激（如极端温度或压力）的感知。基于High-k IWO的自愈合忆阻晶体管可通过触觉感应感知与伤害性感受相关的疼痛，以调节机械臂的安全反射。Ag/ZrO_x/Pt忆阻器通过Ag导电细丝的动态形成和破裂来模拟伤害性感受阈值特性，其能耗低，循环间和器件间变异性小。形成自由的SiO₂/VO_x基忆阻器成功模拟了超低功耗（~0.3 pJ每尖峰）的伤害性行为。基于蛋白质纳米线的生物相容性忆阻器能够在40–100 mV的超低电压下切换，与生物动作电位相当，并可检测和响应模拟心脏脉冲。

压电电子学传感

压电半导体（如ZnO、GaN）兼具压电和半导体特性。基于单根GaN微线的压电电子学突触，可通过应变诱导的压电极化有效调制Set电压，并同时提供应变传感和突触功能。其传导机制可用陷阱控制的空间电荷限制传导（SCLC）理论解释。ZnO/NiO异质结构忆阻器也可作为压电电子学器件展示触觉感知。受发光鱼类启发，结合压电OLED和压电忆阻器阵列的双激发压力存储器（DPM），可通过将压力刺激转换为电阻变化来捕获和存储触觉数据。柔性石墨烯/MoS₂基压电忆阻器在纤维素纸上制备，但其耐用性有待提高。基于Ag/AgO_x/Ag结构的忆阻器在压力下表现出学习、遗忘和再学习能力。基于压电纳米线阵列和忆阻器阵列的高分辨率（60 nm像素尺寸）压电记忆传感系统（HPPMS），能够识别和感知压力分布/梯度。SiO₂基阻变存储器与电阻式压力传感器集成的触觉记忆，可检测和记录压力分布，并保持超过一周。有机无机杂化钙钛矿（OIHPs）基忆阻器展示了压电-声学阻变行为，声波可通过压电效应影响阻变行为。HfO_x基忆阻器可通过剪切水平表面声波（SH-SAW）的应用有效调制人工突触行为。

温度感受传感

温度感受器将热刺激转换为神经脉冲。基于VO₂ Mott忆阻器的单片器件具有优异的灵活性，在20–40°C的传感范围内表现出温度依赖的I–V特性和尖峰频率。光伏热感受器可通过光子尖峰响应高达70°C的热刺激。菱形Bi₂Se₃薄膜器件具有优异的阻变和温度感受特性，并用于仿生热伤害性感知系统，使假肢机械手对有害温度产生快速弯曲反应。柔性MAPbI₃基扩散忆阻器展示了较高的温度传感和弯曲耐久性。TaO_x基忆阻器件可在低功耗（<240 nW）下将温度信息转换为尖峰，尖峰频率随温度升高（20–80°C）而增加。SiO_x基扩散忆阻器表现出对特定温度的“选择性响应”，不同厚度的Ag reservoir层分别对温和温度（40°C）或有毒温度（90°C）产生响应。可调阈值器件还能模拟γ-氨基丁酸能（GABAergic）伤害性行为。外延Na_0.5Bi_0.5TiO₃铁电忆阻器（NBT-FMD）展示了温度传感，其阻变行为在高温下得到改善。基于MXene/N掺杂石墨烯纳米复合材料聚偏氟乙烯（PVDF）的电阻开关层器件，可通过焦耳热效应导致的应力-温度变化使电导下降，表现出对高温的显著适应性。

多感官非易失性存储器

多感官内存预计将成为机器人和自动驾驶汽车等AI应用的 game changer。一种多模态MXene-ZnO忆阻器结合了视觉和湿度传感与预处理功能，以模仿人眼的自适应行为。水分子通过双氢键吸附在MXene-ZnO异质结上，影响阻变行为。该器件可作为神经网络中的突触权重进行权重更新。Cu/MoWS₂/VO_x/Pt异质结忆阻器表现出优异的性能，并能响应多种刺激类型（电、不同波长的光、5至95% RH的湿度），适用于神经形态计算、呼吸监测和CNN-based视觉增强。Ag/Cu(In,Ga)Se₂ (CIGSe)/Mo结构的器件展