基于化学计量学与可见漫反射光谱的二氧化钚分类研究及其在环境监测与核不扩散中的应用

本文推荐利用可见-近红外漫反射光谱（Vis-NIR DR）结合化学计量学方法，对二氧化钚（PuO2）的煅烧温度与化学前驱体进行分类识别。研究通过主成分分析（PCA）和偏最小二乘判别分析（PLS-DA）实现了对煅烧温度（450、650、950°C）的100%准确分类，并揭示了光谱特征与材料处理历史的关联，为核材料溯源与非破坏性检测提供了新途径。

　　

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INTRODUCTION

二氧化钚（PuO₂）因其氧化态、结晶度及杂质的存在而呈现多种颜色，包括黄色、橄榄绿、琥珀色等，但其显色机制尚未明确。多年来，不同煅烧工艺条件被认为是导致颜色差异的主要原因。

General materials

本研究使用的PuO₂样品由美国太平洋西北国家实验室制备。钚同位素组成约为95% ²³⁹Pu和5% ²⁴⁰Pu。样品分别由Pu(III)和Pu(IV)草酸盐前驱体在空气中经450、650和950°C煅烧制成，共分为两批，间隔约7.5个月。

PuO₂ Diffuse Reflectance Spectra

钚及其氧化物复杂的光学性质源于其5f电子在局域与离域态之间的排列。漫反射光谱（DR）可用于表征钚材料颜色，可见光区的吸收峰与材料颜色直接相关。尽管已有部分研究，但该技术在PuO₂表征中的应用仍较为有限。

CONCLUSIONS

本研究显著推进了对PuO₂可见光区漫反射光谱的理解与应用。通过微区光谱采集结合分段标准正态变换（SNV）校正，成功实现了对不同前驱体与煅烧温度下PuO₂的高精度分类。该方法为环境监测、核取证与防扩散领域提供了快速、非破坏性的材料分析策略。