三铁同位素揭示TAG热液丘铁矿化与沉积过程：从快速成矿动力学到全球海洋铁循环的地球化学新视角

本文创新性地应用三铁同位素（δ'56Fe/δ'57Fe）技术，解析大西洋中脊TAG热液丘内复杂铁矿物形成机制。研究首次识别出原生快速形成的黄铁矿（Pyrite）动力学分馏特征、次生成矿的平衡分馏信号，以及热液羽流中铁氢氧化物（FeOOH）的沉降贡献，为量化海底热液铁通量与全球海洋生物地球化学循环（Biogeochemical Cycling）提供关键地球化学新指标。

　　

Highlight

三铁同位素技术

我们致力于探测与平衡和动力学铁同位素分馏相关的独特质量分馏定律（MFLs）。对于遵循特定MFL的分馏过程，⁵⁶Fe/⁵⁴Fe与⁵⁷Fe/⁵⁴Fe的变化比率定义了其斜率：

⁵⁶/⁵⁷ = (δ'⁵⁶Fe - δ'⁵⁶Fe_initial) / (δ'⁵⁷Fe - δ'⁵⁷Fe_initial)

该斜率由物理、化学或生物分馏过程所赋予（图1）。遵循MFL的同位素趋势本质上是由质量控制的...

Samples

为验证三铁同位素方法在海底热液硫化物（SMS）研究中的有效性，我们分析了来自大西洋中脊（MAR）TAG热液丘的样本（图2）。该区域具有明确的内部矿化历史，是天然实验室的绝佳选择。TAG表层于1986年和1990年通过载人深潜器（HOV）首次探索取样...

Methods

对TAG热液丘的硫化物和氧化物样本，采用微钻从岩板中提取微量样品（质量仅数毫克）。所有红色燧石样本均从编号158-957A-3X-01–3的单一岩板不同点位取样。这些材料与沉积物岩芯粉末均在伍兹霍尔海洋研究所（WHOI）的超净实验室内经强酸（HCl、HNO₃、HF）溶解，分样后...

Results

TAG样本的δ'⁵⁶Fe值范围与Sahlstr?m等人（2022）报道一致，介于-1.42‰至0.51‰之间，最低值出现在块状黄铁矿，最高值出现在红色燧石（图4，表1）。块状黄铁矿具有最轻的平均δ'⁵⁶Fe值（-0.49±0.46‰），而黄铁矿-硬石膏角砾岩碎屑和红色燧石的平均δ'⁵⁶Fe值分别为-0.35±0.32‰和0.33±0.18‰。尽管我们努力...

Discussion

与先前对TAG硫化物的分析一致，我们观察到最轻的铁同位素组成出现在丘体上部20米内，尤其是块状黄铁矿纹理类型中（图4）。这些规律此前被解释为来自黑烟囱复合体（Black Smoker Complex）类流体在近海底结壳中的沉淀特征（Sahlstr?m等，2022），因为从热液流体中初始沉淀的FeS前驱体（黄铁矿前身）预期会伴随显著的...

Conclusions

我们首次将新开发的三铁同位素方法应用于TAG活动硫化物丘的海底热液沉积物研究。我们的发现不仅强化了先前对该丘及周边沉积物的认识，更为理解TAG增添了新细节层次，并提升了对其他海底热液场进行更精细化探索的前景。我们发现具有原生近地表沉淀结构的块状黄铁矿沿着明确的质量分馏线分布...