利用水溶性牺牲缓冲层制备大尺寸单晶BaTiO3薄膜及其介电性能研究

本文推荐一种基于(Ba,Sr)3Al2O6（BSAO）水溶性牺牲缓冲层的大尺寸单晶BaTiO3（BTO）薄膜转移技术，成功实现低晶格失配（-0.03%）和低介电损耗（tanδ < 0.1），为柔性电子器件中的高性能介电材料应用提供新策略。

　　

1 引言

柔性器件作为下一代电子设备的重要组成部分，在可穿戴和泛在计算领域展现出广阔前景。然而，柔性衬底通常限于有机材料、非晶材料或二维材料，难以兼容高性能无机晶体材料的高温制备工艺。水溶性牺牲层技术通过分离薄膜生长与转移过程，为解决这一矛盾提供了可行方案。其中，Sr₃Al₂O₆（SAO）因与钙钛矿材料（如SrTiO₃）晶格匹配且具水溶性，成为研究热点。

BaTiO₃（BTO）作为经典铁电介电材料，其单晶薄膜在转移过程中易因晶格失配产生裂纹，导致无法获得大尺寸连续薄膜。本研究通过引入Ba部分取代Sr的(Ba_0.2Sr_0.8)₃Al₂O₆（BSAO）作为牺牲缓冲层，将BTO与牺牲层间的晶格失配从SAO的-0.83%降低至-0.03%，显著抑制应变积累与裂纹形成。

2 实验方法

采用脉冲激光沉积（PLD）技术在(100)SrTiO₃（STO）衬底上依次生长BSAO与BTO薄膜。BSAO陶瓷靶通过BaCO₃、SrCO₃和γ-Al₂O₃粉末经1200°C煅烧与1300°C烧结制备。BTO层厚度为250 nm，沉积条件为600°C与50 mTorr氧分压。转移过程中，将薄膜贴合于聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）衬底并浸泡于水中12小时以溶解牺牲层。电极采用直流溅射Pt底电极与PLD低温沉积Pt顶电极。晶体结构通过X射线衍射（XRD）与倒易空间映射（RSM）表征，介电性能使用阻抗分析仪测量。

3 结果与讨论

XRD与RSM分析表明，BTO/BSAO/STO薄膜呈外延生长，BTO面内晶格常数为4.013 ?，说明BSAO缓冲层促进了晶格弛豫。转移后薄膜尺寸超过5 mm × 5 mm，且光学显微镜与SEM未观察到明显裂纹，而使用SAO牺牲层的对照样品则破裂为碎片。

转移后BTO/PET薄膜的XRD显示单一(001)取向，摇摆曲线半高宽（FWHM）从转移前的1.24°增至1.78°，表明结晶度略有下降但仍保持高质量。φ扫描证实薄膜具备四重对称性，确认为单晶结构。面内晶格常数从转移前的4.013 ?降至3.961 ?，进一步印证应变释放。

介电性能测试显示，转移BTO薄膜的介电常数（ε_r）约为180，低于BTO/SrRuO₃/STO的400，但接近BTO单晶c轴方向值（160），且介电损耗（tanδ）低于0.1。温度依赖性测量（-20°C至15°C）未发现铁电相变特征，可能与PET热收缩诱导的面内应变或水吸附效应有关。

4 结论

通过BSAO牺牲缓冲层策略，成功制备了大尺寸、低损耗的单晶BTO转移薄膜，其介电性能接近体单晶水平。该工作为柔性电子器件中高性能介电材料的制备提供了有效途径，并凸显应变工程在转移技术中的关键作用。

致谢

研究受到JSPS科研基金（20K22549、22K14470、24K17496）支持。

利益冲突

作者声明无利益冲突。